Studies of nonlinear optical properties of plasmonic nanostructures

par Radoslaw Kolkowski

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Joseph Zyss.

Le président du jury était Andrzej Miniewicz.

Le jury était composé de Joseph Zyss, Andrzej Miniewicz, Tomasz Szoplik, Sophie Brasselet, Marek Samoc, Isabelle Ledoux-Rak.

Les rapporteurs étaient Tomasz Szoplik, Sophie Brasselet.

  • Titre traduit

    Etude des propriétés optiques non linéaires de nanostructures plasmoniques


  • Résumé

    Le but de cette thèse et de la recherche associée est une démonstration des avantages d’une combinaison de propriétés inhabituelles de nanostructures plasmoniques avec des aspects parmi les plus intéressants de l’optique non-linéaire. Pour cet effet, la modélisation analytique et numérique a été combiné avec le travail expérimental, qui comprenait la production de nanostructures et les mesures effectuées au moyen de la microscopie confocale non-linéaire résolue en polarisations et de la technique Z-scan modifiée (nommée “f-scan”).Il a été montré que l’anisotropie efficace de génération de seconde-harmonique dans les cristaux plasmoniques (formés par des réseaux rectangulaires de cavités tétraédriques sur une surface d’argent) peut être contrôlée par un choix approprié des paramètres de maille. Il a aussi été montré que cette anisotropie provient principalement d’une structure de bande photonique elle-même anisotrope, présentant une bande interdite plasmonique avec des états plasmoniques en bord de bande, permettant de renforcer le champ électrique local. Les arrangements chiraux bidimensionnels de nanoparticules triangulaires d’or, forment des “meta-molécules” plasmoniques énantiomériques, ont été analysés par microscopie non-linéaire à la lumière polarisée circulairement et par modélisation numérique, révélant un fort effet chiroptique par génération de seconde harmonique en rétro-réflexion. La petite taille des énantiomères uniques permet de créer “des filigranes” (“watermarks”) codés par la chiralité des meta-molécules, qui peuvent être lu par imagerie de la génération de seconde harmonique excitée par un rayon polarisé circulairement. Les caractéristiques quantitatives de la non-linéarité optique du troisième ordre et de l’efficacité d’absorption saturable des solutions aqueuses de fragments de graphène et de graphène dopé par des nanoparticules d’or a été effectuée par une nouvelle technique “f-scan”, qui a été créée et développée par incorporation d’une lentille à distance focale accordable dans une technique de Z-scan traditionnelle. Ces études ont montrées que le graphène présente une absorption saturable ultra-rapide très efficace, qui est parfois convertie en absorption saturable inverse. Il apparaît alors qu’une décoration du graphène par des nanoparticules d’or peut causer une légère amélioration du paramètre d’efficacité d’absorption saturable dans la plage spectrale de leurs résonances plasmoniques. En résumé, cette thèse présente une variété de propriétés optiques non-linéaires apparaissant dans les nanostructures plasmoniques. Différentes possibilités de contrôle de ces propriétés au moyen d’une démarche de nano-ingénierie, soutenue par des modélisations à la fois analytique et numérique ont été démontrées et analysées. Ces travaux ouvrent la voie à la fabrication et à l‘optimisation sur mesure de nouveaux nano-matériaux et nano-dispositifs photoniques reposant sur des effets de nano-plasmonique non-linéaire.


  • Résumé

    The aim of this thesis and the underlying research work is to demonstrate the benefits emerging from combination of the peculiar properties of plasmonic nanostructures with the most interesting aspects of nonlinear optics. For this purpose, analytical and numerical modeling was combined with experimental work, which included nanofabrication and measurements performed by means of polarization-resolved nonlinear confocal microscopy and by modified Z-scan technique (called "f-scan").It has been shown that the effective anisotropy of the second-harmonic generation in plasmonic crystals (formed by rectangular arrays of tetrahedral recesses in silver surface) can be controlled by proper choice of lattice constants. It also has been shown that this anisotropy arises mainly from the anisotropic photonic band structure, exhibiting plasmonic band gap with plasmonic band edge states, enabling enhancement of the local electric field.Two-dimensional chiral arrangements of triangular gold nanoparticles, forming plasmonic enantiomeric "meta-molecules", have been studied by nonlinear microscopy operating with circularly polarized light and by numerical modeling, revealing strong chiroptical effect in backscattered second-harmonic radiation. Small size of individual enantiomers allows to create "watermarks", encoded by the chirality of meta-molecules, which can be readout by imaging of second-harmonic generation excited by circularly polarized laser beam.Quantitative characterization of the third-order optical nonlinearity and saturable absorption efficiency of aqueous solutions of graphene and gold-nanoparticle decorated graphene has been performed by novel "f-scan" technique, which has been created and developed by incorporation of a focus-tunable lens into traditional Z-scan. These studies have shown that the graphene exhibits very efficient ultrafast saturable absorption, which is occasionally suppressed by reverse saturable absorption. Moreover, it turns out that decoration of graphene by gold nanoparticles may cause a slight improvement of the saturable absorption efficiency parameter within spectral range of their plasmon resonances.In summary, the following thesis presents various nonlinear optical properties of plasmonic nanostructures. Different possibilities of controlling these properties by means of nano-engineering, supported by analytical and numerical modeling, is also analyzed and demonstrated. This work opens up new perspectives for fabrication and rational design of novel photonic nano-materials and nano-devices based on nonlinear nanoplasmonic phenomena.


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Informations

  • Détails : 1 vol. (XXXIII-142 p.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. p. 133-142

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