Impact of the morphology of soot aggregates on their radiative properties and the subsequent radiative heat transfer through sooty gaseous mixtures

par Gizem Okyay

Thèse de doctorat en Énergétique

Sous la direction de Franck Enguehard.

Le président du jury était Pascal Boulet.

Le jury était composé de Franck Enguehard, Rodolphe Vaillon, Gérard Louis Vignoles, Nicolas Rivière, Jérôme Yon.

Les rapporteurs étaient Rodolphe Vaillon, Gérard Louis Vignoles.

  • Titre traduit

    Impact de la morphologie des suies sur leurs propriétés radiatives et le transfert radiatif à travers des mélanges gazeux avec suies


  • Résumé

    Les suies et leur caractérisation constituent des sujets de recherche très actuels dans divers domaines tels que le diagnostic de la combustion, la combustion numérique, l’optique atmosphérique, l'environnement et les applications de santé. Notre étude se concentre sur les propriétés radiatives des agrégats de suie issus de flammes de combustion ; notre objectif est de déterminer l’effet de la présence de suies sur le transfert de chaleur par rayonnement pour la simulation d'applications industrielles à haute température impliquant la combustion de gaz. Les études actuelles de modélisation du transfert de chaleur par rayonnement à travers les mélanges gazeux chargés de suies ne considèrent que l'absorption comme phénomène d'interaction rayonnement-matière. Des corrélations généralisées sont utilisées pour déterminer les propriétés radiatives des suies, soit sur la base de morphologies générées numériquement, soit plus simplement à partir de la taille moyenne des suies, de leur dimension fractale et de leur fraction volumique. Cependant, lorsque la taille de l'objet atteint l'ordre de grandeur des longueurs d'onde du rayonnement incident, l'interaction matière-rayonnement est susceptible d’être plus complexe du fait du phénomène de diffusion au niveau de l’agrégation qui ne peut plus être ignoré.Dans notre travail, nous établissons une méthodologie complète assortie d’une chaîne de calcul allant de la définition d'une morphologie de suie réaliste jusqu'au calcul du transfert de chaleur par rayonnement. À cette fin, des observations de suies émises par des flammes propane / air, méthane / air et méthane / oxygène sont effectuées par Microscopie Electronique à Balayage (MEB). La tomographie MEB est appliquée pour la première fois sur une suie issue d’une flamme propane / air, en combinaison avec la Microscopie Electronique en Transmission (MET) pour les observations. Des techniques d'analyse fractale 2D et 3D sont utilisées pour étudier les propriétés fractales d’agrégats de suie virtuels (générés numériquement) et de l'objet obtenu par la tomographie. Les propriétés radiatives des suies sont ensuite calculées en utilisant notre propre code d’Approximation Dipolaire Discrète (ADD – Discrete Dipole Approximation, ou DDA, en anglais). Une attention particulière est accordée à la modélisation ADD des suies en raison de l’indice optique complexe élevé de leur matériau constitutif, et aux méthodes numériques d’intégration directionnelle car les moyennes directionnelles des propriétés radiatives sont nécessaires pour les simulations ultérieures de transfert radiatif. La morphologie et les propriétés radiatives de l’agrégat de suie réaliste (tomographié) sont comparées à celles d'agrégats de suie numériques représentatifs, générés par un algorithme d’agrégation amas-amas limitée par la diffusion (Diffusion Limited Cluster-Cluster Aggregation, ou DLCCA, en anglais). Les compatibilités et les écarts entre les propriétés radiatives sont examinés, et les différences entre agrégats numériques représentatifs d’une part et agrégat réaliste d’autre part en termes de propriétés radiatives sont soulignées. Enfin, l'effet de la présence et de la morphologie des suies sur le transfert de chaleur par rayonnement est étudié par la résolution de l'équation du transfert radiatif en utilisant la méthode des ordonnées discrètes (Discrete Ordinates Method, ou DOM, en anglais) dans un mélange gazeux chargé de suies et dans une configuration académique 1D de plaques parallèles isothermes.


  • Résumé

    Soot and its characterization are of interest to researchers from various domains such as combustion diagnostics, numerical combustion, atmospheric optics, environmental and health applications. In this study, the main interest is on the radiative properties of soot aggregates issued directly from combustion flames in order to determine the effect of the presence of soot on the radiative heat transfer in the simulation of high temperature industrial applications involving gas combustion. Current studies modeling the radiative heat transfer through sooty gaseous media consider only the absorption as the main phenomenon of material-radiation interaction. Generalized correlations are used to determine the radiative properties of soot: these radiative properties are either computed over numerically generated aggregate morphologies or simply as a function of the soot average size, the fractal dimension and the volume fraction. However, the material-radiation interaction is susceptible to be more complex and morphology dependent at the aggregate level because of multiple scattering when the size of the object reaches the order of magnitude of the incident radiation wavelengths.In our work, we investigate the possibility to establish a computational methodology and workflow, starting from the definition of a realistic soot morphology up to the computation of the radiative heat transfer. To that end, observations of soot issued from propane/air, methane/air and methane/oxygen flames are performed using Scanning Electron Microscopy (SEM). SEM tomography is applied for the first time on soot issued from a propane/air flame, combined with Transmission Electron Microscopy (TEM) observations. 2D and 3D fractal analysis techniques are used to investigate the fractal properties of virtual (numerically generated) soot clusters and also of the tomography reconstructed objects. The radiative properties of soot are then computed using our in-house developed DDA (Discrete Dipole Approximation) code. Special attention is paid to the DDA modeling of soot because of the high complex extinction index of the material, and to the directional integration numerical methods because direction-averaged radiative properties are required for the subsequent radiative heat transfer simulations. The morphology and the radiative properties of the realistic morphology are compared to the ones of representative soot aggregates numerically generated by a DLCCA (Diffusion Limited Cluster-Cluster Aggregation) algorithm. The similarities and discrepancies on the radiative properties are investigated, and the differences between representative virtual aggregates on the one hand and the tomography reconstructed object on the other hand in terms of radiative properties are highlighted. Finally the effect of the presence and of the morphology of soot on the radiative heat transfer within a sooty gaseous mixture in a 1D isothermal parallel plate configuration is investigated by the resolution of the radiative transfer equation using DOM (Discrete Ordinates Method).


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