Etudes expérimentales et modélisation du comportement de phase et des propriétés de transport des mélanges liés à la capture et au stockage du carbone

par Alfonso Gonzalez Perez

Thèse de doctorat en Energétique et Procédés

Sous la direction de Christophe Coquelet et de Antonin Chapoy.

Soutenue le 30-11-2016

à Paris Sciences et Lettres en cotutelle avec Heriot-Watt university (Edimbourg, GB) , dans le cadre de École doctorale Sciences des métiers de l'ingénieur (Paris) , en partenariat avec École nationale supérieure des mines (Paris) (Établissement de préparation de la thèse) et de Centre Thermodynamique des procédés. Fontainebleau (laboratoire) .

Le président du jury était Jean-Philippe Passarello.

Le jury était composé de Christophe Coquelet, Antonin Chapoy, Manuel Martinez Piñeiro, François Montel, Patrice Paricaud.

Les rapporteurs étaient Richard Graham, Jean-Luc Daridon.


  • Résumé

    L'objectif principal de ce travail est le développement d'une équation d’état précise pour la détermination des propriétés thermodynamique de mélange de gaz riche en gaz acides (CO2, H2S) contenant des hydrocarbures et autres gaz (impuretés) comme N2, O2, Ar, etc présente lors du stockage du CO2 (CCS). Après comparaisons avec des données expérimentales, nous avons retenu le modèle SAFT-VR Mie qui prédit de manière satisfaisante les masses volumiques pour les composés purs et les équilibres entre phases. Trois types de propriétés de transport ont également été prédites avec le modèle thermodynamique SAFT-VR Mie associé avec deux autres modèles de prédiction des propriétés de transport (TRAPP et DGT). La prédiction de ces propriétés de transport (viscosité et tension superficielle) repose sur une estimation la plus précise possible des masses volumiques. Pour compléter les banques données expérimentales, les équilibres liquide-vapeur concernant le système binaire H2S-Ar ont été déterminés à l'aide d'un dispositif de mesure dont la méthode technique repose sur la méthode "statique analytique" avec échantillonnage des phases (échantillonneur capillaire ROLI). Déplus, à l'aide d'un densimètre à tube vibrant, les masses volumiques de cinq systèmes binaires (H2S - hydrocarbures (méthane, éthane et propane) ont été mesurées. Les masses volumiques d'un système ternaire (CO2/CH4/H2S) et les masses volumiques et les viscosités d'un mélange multi-constituant riche en CO2 ont aussi été mesurées. Les données sont parfaitement représentées par les modèles développés au cours de cette thèse.

  • Titre traduit

    Experimental and modelling studies of the phase behaviour and transport properties of mixtures related to carbon capture and storage


  • Résumé

    The main aim of this research is to develop a thermodynamic model from an accurate equation of state (EoS) for CO2, hydrocarbons and other gases as N2, O2, Ar, etc. The SAFT-VR Mie EoS was selected to study the phase behaviour and transport properties of mixtures related to carbon capture and storage (CCS). In order to asses this new version of SAFT, several equations of state have been compared (PR, SRK and PC-SAFT). SAFT-VR Mie EoS provides very good density predictions for pure component and binary systems according to the comparative study carried out. Therefore, three transport properties were modelled with SAFT-VR Mie and two models based on density predictions from the EoS. Thus, density, viscosity and interfacial tension (IFT) of CO2-rich systems were calculated by this SAFT-EoS (density), TraPP model (viscosity) and DGT (IFT), in the framework of CCS. Some experimental work was done, in order to extend the available literature data. Isothermal vapor-liquid equilibrium of H2S-Ar binary system was determined at three temperatures from 258 to 288 K. Densities of five binary systems of H2S with methane, ethane and propane were measured continuously at 3 temperatures (253, 273 and 293K) and at pressures up to 30MPa. Following the same technique, the density of the ternary system 42%CO2, 40%CH4 and 18%H2S was measured at pressures ranging from 0.2 to 31.5MPa and at 6 temperatures between 253 and 353K. Densities and viscosities of a multicomponent CO2-rich with 50% of impurities were measured at 5 temperatures between 283 and 423 K and at pressures up to 150 MPa.


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