Dépôt de films d'oxyde de silicium par vaporisation sous vide : dynamique moléculaire et expériences

par Simon Gelin

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Anaël Lemaître.

Soutenue le 24-10-2016

à Paris Est , dans le cadre de École doctorale Sciences, Ingénierie et Environnement (Champs-sur-Marne, Seine-et-Marne ; 2015-....) , en partenariat avec Laboratoire Navier (Paris-Est) (laboratoire) et de navier (laboratoire) .

Le président du jury était Gianpetro Cagnoli.

Le jury était composé de Anaël Lemaître, Sébastien Chatel.

Les rapporteurs étaient David Rodney, Damien Vandembroucq.


  • Résumé

    Les films de silice dont sont constitués les traitements antireflets des verres de lunettes sont déposés par vaporisation au canon à électrons, à température ambiante. Ils sont le siège de fortes contraintes résiduelles compressives qui diminuent considérablement leur stabilité mécanique. Ces contraintes sont difficiles à contrôler parce que les paramètres process qui les affectent sont très nombreux: propriétés du substrat, du gaz résiduel, caractéristiques de l’enceinte et du canon à électrons, vitesse de croissance,… Ils ne sont par ailleurs pas tous indépendants et agissent souvent sur plusieurs phénomènes physiques à la fois. Dans cette thèse, nous mettons en œuvre des simulations numériques et des expériences pour identifier les mécanismes à l’origine de la mise en compression des films de silice pendant leur croissance. Les expériences nous permettent de distinguer trois régimes de croissance, en fonction de la pression de gaz résiduel. Sous vide très poussé, où le gaz a un rôle négligeable, les films croissent en compression. Ensuite, à mesure que la pression augmente, l’incorporation d’espèces issues du gaz dans les films les comprime légèrement. Enfin, lorsque la pression augmente encore, le ralentissement des particules vaporisées par le gaz diminue fortement le niveau de compression et masque l’effet d’incorporation. Les dépôts de silice par dynamique moléculaire nous permettent d’explorer la limite de vide idéal. Grâce à une étude paramétrique systématique, nous trouvons que la mise en compression des films est exclusivement contrôlée par l’énergie cinétique moyenne des particules incidentes. En outre, les valeurs expérimentales ne peuvent être retrouvées qu’avec une énergie de quelques eV, au moins dix fois plus grande que toutes les prédictions formulées dans la littérature sur le dépôt. Ce résultat inattendu nous conduit à réfuter l’idée que la vaporisation au canon à électrons procéderait par simple échauffement thermique. Nous le confirmons en déposant expérimentalement des films à partir de monoxyde de silicium, évaporé thermiquement ou vaporisé au canon à électrons: les premiers croissent en tension, les seconds en compression. Finalement, pour expliquer les quelques eV prédits, nous proposons que sous irradiation électronique, une concentration de charges se forme à la surface de la silice en raison de sa très faible conductivité électrique. Les particules vaporisées qui sont chargées sont alors accélérées par répulsion Coulombienne

  • Titre traduit

    Deposition of silicon oxide films by vacuum vaporization : molecular dynamics and experiments


  • Résumé

    Silica thin films are widely used as low index layers in antireflective coatings. In the ophthalmic industry, they are deposited at ambient temperature, by electron beam vaporization. This process generates large compressive stresses which make the coatings susceptible to damage. It is thus crucial to understand how these stresses emerge. However, this problem is highly complex because many process parameters may play a role: substrate and residual gas properties, characteristics of the deposition chamber, of the electron gun, growth rate,… Moreover, these parameters may depend on each other and affect several phenomena at the same time. In this thesis, numerical simulations and experiments are performed in order to identifiy the mechanisms responsible for the generation of compressive stresses during film growth. The experiments reveal three regimes of growth, depending on the residual gas pressure. Near ultra high vacuum, where the effect of residual gas is negligible, films grow under compression. Then, as pressure increases, incorporation of gas species in the films slightly compresses them. Eventually, when pressure is high enough so that vaporized particles are slowed down by collisions with gas particles, the level of compression significantly decreases; this rapidly masks the incorporation effect. Molecular dynamics simulations allow us to explore the ideal vacuum limit. By depositing silica films in a vast ensemble of conditions, we find that their compressive state of stress is solely controlled by the mean kinetic energy of incident particles. Comparison with experiments suggests that this energy is equal to a few eV, which is at least ten times greater than predictions from the literature on deposition. This unexpected result leads us to refute the idea that electron beam vaporization would be equivalent to simple themal heating. We confirm this experimentally, by comparing films deposited from silicon monoxide either thermally evaporated or vaporized using an electron beam: the formers grow under tension while the latters under compression. Finally, we explain the ejection of particles of a few eV as coming from the very low electrical conductivity of silica: under electronic irradiation, charges accumulate at its surface and accelerate the charged vaporized particles by Coulombian repulsions


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