Theoretical and experimental study of molecules of interest astrochemistry
Étude théorique et expérimentale de molécules d’intérêt astrochimique
Résumé
In this thesis we studied the acetyl cyanide molecule (H3CCOCN denoted AC) given the astrochemistry interest. We presented the results of measurements performed in the Synchrotron SOLEIL where we measured the photoelectron photoion coincidence (PEPICO) spectra and the SPES spectra. We also performed very sophisticated ab initio calculations in order to assign these spectra.In addition, we explored the potential energy surface (PES) of acetyl cyanide and its cation using standard (CCSD(T)) and explicitly correlated (CCSD(T)-F12) methods and more precise methods as CCSD(T)/CBS+CV. A set of specific spectroscopic parameters (vibration and rotation) was also calculated. The performed calculations included enolic tautomers which can be formed within the covered excitation energies used studied in this thesis. We deduce the branching ratios for the ions which can be formed (H3CCOCN+, H3CCO+ and H2CCO+) as a function of the photon excitation energy.This study allowed us to provide deduce a high resolution spectroscopic data which are essential for the interpretation of astrophysical observations. Our calculations reveal unimolecular decomposition H3CCOCN+ is very complex
Dans cette thèse nous avons étudié l’Acetyle cyanide (H3CCOCN noté AC), une molécule d’intérêt astrochimique. Nous avons présenté les résultats des mesures effectuées au Schncrotron SOLEIL où nous avons mesuré les spectres des photoélectrons, des photoions en coïncidence (PEPICO). Afin d’interpréter ces spectres, ces mesures ont été suivies part des calculs ab-initio tres sophistiqués.De plus, nous avons exploré les surfaces d’énergie potentielle (SEPs) de l'acétyl-cyanide et de son cation en utilisant les méthodes standard CCSD(T) et celles explicitement corréllées CCSD(T)-F12 et des méthodes plus précises comme la méthode CCSD(T)/CBS+CV. Un ensemble de paramètres spectroscopiques précis (de vibrations et de rotations) est calculé. Les calculs effecués incluaient les tautomères énoliques qui peuvaient être formés à des énergies d'excitation couvertes étudiées dans cette thèse. Nous avons déduit les rapports de branchement des trois ions qui peuvaient être formés (H3CCOCN+, H3CCO+ et H2CCO+) en fonction de l'énergie d'excitation du photon.Cette étude nous a permis de déduire des données spectroscopiques de haute résolution qui sont indispensables pour une interprétation des observations astrophysiques . Nos calculs ont montré que la décomposition unimoléulaire de H3CCOCN+ se est très complexe
Origine : Version validée par le jury (STAR)
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