Etude des anomalies isotopiques de l'oxygène et du soufre dans les sulfates d'origine volcanique et anthropique

par Erwann Le Gendre

Thèse de doctorat en Science de la Terre

Sous la direction de Slimane Bekki et de Erwan Martin.

Soutenue le 15-12-2016

à Paris 6 , dans le cadre de École doctorale Géosciences, ressources naturelles et environnement (Paris) , en partenariat avec Institut des Sciences de la Terre de Paris (laboratoire) .

Le président du jury était Benoit Villemant.

Le jury était composé de Pierre Cartigny, Séverine Moune, Sophie Szopa.

Les rapporteurs étaient Bruno Scaillet, Amaelle Landais.


  • Résumé

    Dans un contexte de perturbations du système Terre, il est important d'améliorer notre compréhension des cycles géochimiques déterminant la composition chimique de l'atmosphère. Les aérosols de sulfate sont directement émis par les sources (naturelle ou anthropique) ou bien produit par des gaz soufrés précurseurs. Ils participent à l'augmentation de la pollution urbaine impliquant des risques sanitaires élevés et à l'augmentation des particules atmosphériques qui détermine la chimie atmosphérique, le bilan radiatif terrestre et in fine l'évolution du climat. Pour ces raisons, le cycle du soufre est un enjeu scientifique fort. Les fractionnements isotopiques dépendant et indépendant de la masse de l'oxygène et du soufre sont des traceurs géochimiques performants qui permettent d'étudier quantitativement l'origine et le devenir des sulfates. Notre étude développe en premier lieu un outil analytique de pré traitement des échantillons. Ensuite, nous avons montré que les sulfates primaires d'origine volcanique (via une étude au Stromboli) ne présentent pas d'anomalie isotopique en soufre et en oxygène. Des résultats similaires sont observés pour les sulfates adsorbés sur les cendres fraiches du Popocatépetl (Mexique) indiquant des processus de formation primaires. Les sulfates de la ville de Mexico présentent des anomalies isotopiques de l'ordre de D17O=0.9 et D33S=0.3. Les valeurs en D17O sont interprétées par des processus d'oxydation secondaires via les oxydants atmosphérique OH, H2O2, O3 et O2-TMI. Les valeurs en D33S sont encore peu contraintes. Notre étude montre finalement une influence des émissions volcaniques sur le bilan global des sulfates urbains à Mexico City.

  • Titre traduit

    Oxygen and sulfur mass independant isotopic fractionation in sulfates from volcanic and anthropogenic emissions


  • Résumé

    Currently in our environmental context it is important to better constraint the geochemical cycles that are a key factor for atmospheric composition and climate change. Sulfate aerosols are emitted directly by sources (anthropogenic or natural) or produced from sulfur precursor gases. In the atmosphere, sulfate aerosols are associated with the high level of urban pollutant that impact human health and with the increase of atmospheric particle that have radiative effect. For these reasons studies of sulfate aerosols from anthropogenic and volcanic emissions are an important scientific stake. First, our study develops a method to extract and purify sulfates from natural samples which is compulsory for ambiguous isotope analyses. Then, from a field project at Stromboli, we show that primary sulfate aerosols from volcano are mass dependent (i.e. D17O=0‰). Similar results are observed for sulfates adsorbed on fresh ash from Popocatépetl volcano (Mexico) suggesting primary processes during volcanic eruptions. For urban sulfate aerosols we observe significant oxygen and sulfur mass independent fractionation (MIF) (D17O=0.9‰ and D33S=0.3‰) which are interpreted as secondary oxidation processes from atmospheric oxidant (OH, H2O2, O3, O2-TMI) for O-MIF and perhaps stratospheric input for S-MIF but the quantitative processes remained poorly constraint. Finally we discuss the influence of volcanic emissions on the urban area of Mexico City.


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