Density functional perturbation theory for modeling of weak interactions and spectroscopy in the condensed phase

par Arne Scherrer

Thèse de doctorat en Chimie physique

Sous la direction de Daniel Sebastiani et de Rodolphe Vuilleumier.

Soutenue le 26-10-2016

à Paris 6 en cotutelle avec Martin-Luther-Universität Halle-Wittenberg , dans le cadre de École doctorale Chimie physique et chimie analytique de Paris Centre (Paris) , en partenariat avec Processus d'Activation Sélective par Transfert d'Energie Uni-électronique ou Radiatif (laboratoire) .

Le président du jury était Richard Taieb.

Le jury était composé de M. Calvo, M. Kuhne, M. Mertig.

  • Titre traduit

    Théorie des perturbations de la fonctionnelle de densité pour la modélisation des interactions faibles et de la spectroscopie en phase condensée


  • Résumé

    Cette thèse porte sur l'étude des interactions faibles et de la spectroscopie vibrationnelle en phase condensée à partir d'un développement théorique basé sur la théorie de la perturbation de la fonctionnelle de densité. D'une part des corrections de la fonction d'onde Born-Oppenheimer ont été calculées pour déterminer le moment magnétique induit par les vibrations et ainsi calculer des spectres de dichroïsme circulaire vibrationnel. D'autre part, une modélisation des effets de polarisation est réalisée à l'aide d'une nouvelle représentation de la susceptibilité électronique non-locale.


  • Résumé

    This thesis deals with the development and application of computational methods for the efficient and accurate calculation of spectroscopic parameters and non-covalent inter-molecular interactions in condensed-phase systems from quantum chemical methods. Specifically, electronic current densities and polarizability effects are computed using density functional perturbation theory. The nuclear velocity perturbation theory is rigorously derived from the exact factorization of the electron-nuclear wave function. Its implementation within a large-scale electronic structure program package is reported and the calculation of dynamical vibrational circular dichroism in the condensed phase is demonstrated. A position-dependent mass of nuclei in molecules is derived, addressing the fundamental questions as to how masses move in a molecule. First steps towards a density-based modeling of inter-molecular interactions using a compact representation of the electronic susceptibility are devised.


Il est disponible au sein de la bibliothèque de l'établissement de soutenance.

Consulter en bibliothèque

La version de soutenance existe

Où se trouve cette thèse ?