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Thèse de doctorat en Physique
Sous la direction de Frank Glas et de Jean-Christophe Harmand.
Soutenue le 21-10-2016
à Paris 6 , dans le cadre de École doctorale Physique et chimie des matériaux (Paris) , en partenariat avec Conseil national de la recherche scientifique (laboratoire) .
Le jury était composé de Lucia Sorba, Joël Cibert, Vladimir G. Dubrovskll, Jean-Noël Aqua, Sébastien Plissard.
Les mécanismes de formation des hétérostructures et polytypes dans des nanofils III-V
Ce travail examine des nanofils III-V synthétisés en mode vapeur-liquide-solide, une goutte liquide catalysant la croissance unidimensionnelle. En conjuguant expériences d’épitaxie par jets moléculaires, caractérisations structurales et analyses théoriques, j'étudie et clarifie plusieurs questions cruciales. L’une d'elles est le contrôle de la phase cristalline, qui s’avère souvent un mélange de segments cubiques et hexagonaux. Au moyen d’une analyse probabiliste de la séquence d'empilement de nanofils d’InP, je montre que la sélection de phase est déterminée non seulement par les conditions de croissance mais aussi par des interactions entre monocouches. Je souligne et discute le rôle de l'énergie de bord du germe qui médie la formation de chaque monocouche. On sait par ailleurs que le caractère abrupt des interfaces dans les hétérostructures axiales est limité par l’accumulation de matière dans la goutte (effet réservoir). J'étudie la formation de telles hétérostructures dans des nanofils de GaAs auto-catalysés en utilisant un second élément des groupes V (P) ou III (Al). Les profils compositionnels des insertions ternaires sont analysés à la résolution atomique. Les interfaces se révèlent soit plus larges (GaAsP) soit plus étroites (AlGaAs) qu’attendu et la morphologie du front de croissance dépend de la supersaturation. Je montre que, dans les deux cas, la largeur d’interface peut être réduite à quelques monocouches et je suggère d’autres améliorations. Enfin, je présente mes tentatives pour réaliser des nanofils ultraminces de GaAs et GaP et je discute du contrôle de la croissance à l’échelle d’une monocouche par réduction du caractère stochastique de la nucléation.
mots clésThis work investigates III-V nanowires synthesized via the vapor-liquid-solid method, whereby a catalyst droplet promotes one-dimensional growth. By combining molecular beam epitaxy experiments, structural characterization and theoretical analyses, I study and clarify several critical issues. One of them is the control of the crystal phase, which is frequently found to be a mix of cubic and hexagonal segments. By performing a probabilistic analysis of the stacking sequence of InP nanowires, I show that phase selection is determined not only by growth conditions but also by interactions between layers. I highlight and discuss the role of the edge energy of the nucleus that mediates the formation of each monolayer. Another important problem is the formation of axial heterostructures, which interface sharpness is severely limited by material accumulation in the droplet (‘reservoir effect’). To this end, I study the formation of such heterostructures in Ga-catalyzed GaAs nanowires using either a second group V element (P) or a second group III element (Al). The composition profiles of the ternary insertions are analyzed with monolayer resolution. The interface widths are found to be larger (GaAsP) or narrower (AlGaAs) than expected, and the morphology of the growth front depends on supersaturation. In both cases, I demonstrate that the interface width can be reduced to a few monolayers and suggest further improvements. Attempts to achieve ultrathin GaAs and GaP nanowires that would permit lateral quantum confinement are presented. Finally, I consider the possibility of minimizing the stochastic character of nucleation ultimately to control the growth of single monolayers.
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