Développement de microréacteurs catalytiques par procédés plasma et procédés sol-gel

par Xi Rao

Thèse de doctorat en Chimie - Génie des Procédés

Sous la direction de Michaël Tatoulian.

Soutenue le 24-05-2016

à Paris 6 , dans le cadre de École doctorale Sciences mécaniques, acoustique, électronique et robotique de Paris , en partenariat avec Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Paris- Chimie ParisTech-PSL (laboratoire) .

Le président du jury était Patrick Da Costa.

Le jury était composé de Ali Abou-Hassan, Cédric Guyon, Chenglin Chu.

Les rapporteurs étaient Fabienne Poncin-Epaillard, Didier Léonard.


  • Résumé

    Ce travail vise non seulement à la conception et la fabrication de nouvelles puces microfluidiques pour l'oxydation de l'alcool benzylique, mais aussi au développement d'une méthode utilisant le plasma. Cette dernière est consacrée à la fonctionnalisation de surface avec un liant afin d'ancrer des particules de catalyseur. Les résultats montrent que le procédé PECVD est une méthode universelle permettant de déposer un nombre élevé de fonctions amines à partir de l’APTES sur différentes surfaces. Suite à l’étude des différents paramètres, des conditions optimales ont été trouvées. En effet, par rapport à la fonctionnalisation conventionnelle par voie humide, une meilleure hydrophilicité, une épaisseur de dépôt ainsi qu’une densité de groupements amines plus élevées ont été obtenus sur les échantillons traités. De plus, les résultats avec les AuNPs immobilisés sur la zéolite indiquent que l’APTES est un meilleur précurseur que le MPTES car il offre une plus grande teneur en or. Pour la zéolite et AuNPs@zéolite, les particules sont fonctionnalisées à l'aide du CES en tant qu’agent de liaison pour les amines protonées présentes sur la surface du COC ; ce dernier étant prétraité en utilisant le procédé PECVD. Le microréacteur à base d'or présente une sélectivité élevée stable au benzaldéhyde (~94%). Cependant, il montre également une conversion faible d'alcool benzylique (~20%). Le microréacteur type AuNPs@zéolites réalise la meilleure activité catalytique dans notre étude, car une sélectivité élevée par rapport au benzaldéhyde (>99%) est obtenue avec la conversion la plus élevée de l'alcool benzylique (~40%).

  • Titre traduit

    Development of catalytic microreactors by plasma processes and sol-gel processes


  • Résumé

    This work aims not only at designing and fabricating new microfluidic chips for benzyl alcohol oxidation, but also at developing a methodology of plasma devoted to the surface functionalization with linkage reagent in order to anchor catalyst particles in the next step. Results show that the PECVD method is a universal method that can deposit high amine content of APTES polymerized film on various substrate surfaces. Optimized plasma conditions for APTES deposition were found and lead to a better hydrophilicity of the substrates, a higher coating thickness, as well as a higher amine group density than the conventional wet chemistry method. In addition, the APTES depositions lead to a further higher coverage and amount of AuNPs when the pH value is 6.2. Moreover, the results of immobilizing AuNPs on zeolite indicate that APTES is a better linker than MPTES as it provides a higher amount of gold loading. For zeolite and AuNPs@zeolite deposition, the particles were functionalized with carboxyl group using CES as a linker for bounding the protonated amines on COC surface that is pre-modified using PECVD method. The latter coating is stable in hydrodynamic flows and could be further used in microfluidics. Finally, the gold \Y zeolite \AuNPs@zeolite microreactors are respectively connected into pre-designed microfluidic system. The gold type microreactor exhibits stable high selectivity to benzaldehyde (~94%). However, it also shows relative low benzyl alcohol conversion (~20%). The AuNPs@zeolites type microreactor performs the best catalytic activity in our study as a high benzaldehyde selectivity (>99%) is obtained with the highest benzyl alcohol conversion (~40%).


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