Nouveaux matériaux à conduction mixte protonique-électronique : Développement de membranes sélectives destinées à la séparation de l'hydrogène

par Visot Mao

Thèse de doctorat en Chimie et physico-chimie des matériaux

Sous la direction de Gilles Taillades.

Soutenue le 05-12-2016

à Montpellier , dans le cadre de Sciences Chimiques Balard , en partenariat avec Institut Charles Gerhardt (Montpellier) (laboratoire) .

Le président du jury était Deborah Jacqueline Jones.

Le jury était composé de Gilles Taillades, Deborah Jacqueline Jones, Fabrice Mauvy, Gilles Caboche, Mathieu Marrony, Julian Dailly.

Les rapporteurs étaient Fabrice Mauvy, Gilles Caboche.


  • Résumé

    La formulation de matériaux à conduction mixte protonique-électronique (MIEC-H+) performants constituerait une avancée majeure pour le développent d’applications liées au vecteur hydrogène. En particulier cette classe de matériaux constitue une alternative prometteuse aux membranes métalliques ou poreuses pour les dispositifs dédiés de la séparation de l’hydrogène. L’objectif de ce travail de thèse a ainsi été de développer, de caractériser des matériaux présentant des conductivités suffisantes pour l’application visée, de mettre en forme des membranes et d’évaluer leurs performances.La première approche a consisté développer des matériaux monophasiques par substitution d’oxydes conducteurs protoniques par un élément multivalent, Ba(Ce0.5Zr0.5)0.9-xPrxY0.1O3-δ). Parallèlement, nos travaux ont porté sur des composites céramique-céramique constitués d’une phase à conduction protonique et d’une phase à conduction électronique dans des conditions réductrices, xBaCe0.9Y0.1O3-δ-(1-x)Ce0.9Y0.1O2-δ et xBaZr0.9Y0.1O3-δ-(1-x)CeY0.1O2-δ.Les résultats les plus prometteurs en terme de conductivité (> 100 mS.cm-1 @ 600°C) ont été obtenus avec le composite de composition 20BaZr0.9Y0.1O3-δ-80Ce0.9Y0.1O2-δ qui présente une perméabilité à l’hydrogène (VALEUR) du même ordre de grandeur que les meilleures reportées dans la littérature.

  • Titre traduit

    Novel mixed protonic-electronic materials : Development of selective membranes devoted for hydrogen separation


  • Résumé

    The formulation of high-performance mixed protonic-electronic conductors (MPEC) presents a major advancement for the development of hydrogen-linked application. In particular, this class of materials constitute a promising alternative to the metallic or porous membranes for devices devoted for separation of hydrogen. Thus, objective of this thesis work is to develop, characterize materials presenting sufficient conductivities for the targeted applications, to fabricate the membrane and to evaluate their performances.The first approach consisted of developing single-phase materials by substitution of proton-conducting oxides by a multivalent element, Ba(Ce0.5Zr0.5)0.9-xPrxY0.1O3-δ. In parallel, our works focused on the ceramic-ceramic composites which were consisted of a proton-conducting phase and an electron-conducting phase in reducing conditions, xBaCe0.9Y0.1O3-δ-(1-x)Ce0.9Y0.1O2-δ et xBaZr0.9Y0.1O3-δ-(1-x)CeY0.1O2-δ.The most promising results in terms of conductivity (> 100 mS.cm-1 @ 600°C) was obtained with the composite of composition 20BaZr0.9Y0.1O3-δ-80CeY0.1O2-δ which presented hydrogen permeability in the same order of magnitude as the best values reported in the literature.


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