Atomic scale simulations in zirconia : Effect of yttria doping and environment on stability of phases

par Abel Gebreegziabher Gebresilassie

Thèse de doctorat en Génie des matériaux

Sous la direction de Jérôme Chevalier et de Laurent Gremillard.

Soutenue le 29-04-2016

à Lyon , dans le cadre de Ecole Doctorale Matériaux de Lyon (Villeurbanne) , en partenariat avec MATEIS - Matériaux : Ingénierie et Science - UMR 5510 (Rhône) (laboratoire) , Institut national des sciences appliquées de Lyon (Lyon) (établissement opérateur d'inscription) et de Matériaux- ingénierie et sciences [Villeurbanne] / MATEIS (laboratoire) .

Le président du jury était Michael Finnis.

Le jury était composé de Jérôme Chevalier, Laurent Gremillard, Michael Finnis, Stefano Fabris, Robert Tetot, Tristan Albaret, David Clarke.

Les rapporteurs étaient Stefano Fabris, Robert Tetot.

  • Titre traduit

    Modélisation atomistique dans la zircone : Rôle du dopage par l'yttrium et de l'environnement sur la stabilité des différences phases


  • Résumé

    Ce travail de thèse est une étude par des méthodes de simulation de structure électronique du phénomène de dégradation en milieu aqueux de la zircone yttriée. La zircone yttriée est notamment utilisée pour la fabrication de prothèses dont la durée de vie dépend du matériau et de son environnement. Pour ces applications, la zircone yttriée est de structure tétragone, mais en fonction du dopage en yttrium et de l'environnement, cette phase est en compétition avec des structures monoclinique et cubique. Cette compétition est cruciale dans ce travail car elle peut à la fois, augmenter la résistance, ou favoriser la détérioration de ce matériau. L'étude réalisée se concentre sur des taux de dopage inférieurs à 20% mol. en oxyde d'yttrium Y2O3.Dans un premier temps, les structures atomiques d'équilibre à basse température ont été déterminées dans les trois phases en utilisant une méthode de calcul basée sur la Théorie de la Fonctionnelle de la Densité, dans l'approximation de la densité locale. Les résultats incluent de nouvelles structures qui n'ont jusqu'alors pas été discutées dans la littérature et qui sont cohérentes avec le diagramme de phase de la zircone yttriée à basse température. Une analyse plus détaillée suggère que le mécanisme de stabilisation de la zircone yttriée tetragonale est un effet du dépistage ionocovalent particulièrement efficace dans cette phase et dont la signature dans la structure s'exprime par la présence d'ions zirconium en coordination 7. Ceci représente un point important permettant de lier stabilité et structure dans ces systèmes. Une deuxième partie de ce travail est consacrée à l’effet de l'eau dans la zircone yttriée en volume. Pour conclure, ce manuscrit représente une contribution originale à la compréhension de mécanismes à l'échelle atomique qui sont à l'origine des propriétés de la zircone yttriée et de ses applications.yttriée et de ses applications.


  • Résumé

    This PhD thesis is an electronic structure simulation work to study the stabilization mechanism of yttria stabilized zirconia (YSZ) and the phenomena of the degradation of YSZ due to the presence of an aqueous media. YSZ is used especially in dental and orthopedics application sbut its service depends on the environment. For these biomedical applications a crystallographic tetragonal YSZ (t-YSZ) structure is used, but depending on the concentration of yttria (Y2O3) and the environment, this tetragonal structure is thermodynamically in competition with a monoclinic and cubic phases. This competition is crucial in this work, because it has both effects : increase the resistance or promote the degradation of this material. The study is conducted for Y2O3 concentrations less than 20% mol. First, atomic structures of the three phases at low temperature were determined using density functional theory (DFT)with the local density approximations (LDA). The results include new structures that were not discussed in the literature and which are consistent with the phase diagram of YSZ at low temperature. A more detailed analysis suggests that the stabilization mechanism in YSZ is due to an effective ionocovalent screening : particularly in t-YSZ phase, its signature is expressed in Zr-ions with a coordination number of 7. This represents an important point for linking stability and structure in these systems. A second part of this work is devoted to the effect of water on YSZ bulk systems which leads to low temperature degradation (LTD) of YSZ based bioceramics materials. In conclusion, this PhD thesis represents an original contribution to the understanding of the mechanism and properties of YSZ and its applications at the atomic scale.


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Cette thèse a donné lieu à une publication en 2019 par Doc’INSA à Villeurbanne

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Informations

  • Sous le titre : Atomic scale simulations in zirconia : Effect of yttria doping and environment on stability of phases
  • Détails : 1 vol. (139 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 128-139
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