Étude de la dégradation de la sulfaclozine par les radicaux OH• et SO4•– et évaluation de l'influence des principaux constituants des eaux sur ces dégradations

par Liliane Ismail

Thèse de doctorat en Chimie de l'environnement

Sous la direction de Jean-Marc Chovelon, Farouk Jaber et de Corinne Ferronato.

Soutenue le 11-07-2016

à Lyon , dans le cadre de École Doctorale de Chimie (Lyon) , en partenariat avec Université Claude Bernard (Lyon) (établissement opérateur d'inscription) et de Institut de Recherches sur la Catalyse et l'Environnement de Lyon (Villeurbanne, Rhône) (laboratoire) .

Le président du jury était Chantal Guillard.

Les rapporteurs étaient Serge Chiron, Vincent Goetz.


  • Résumé

    Dans ce travail, nous avons étudié la dégradation de la sulfaclozine, un antibiotique, dans des solutions aqueuses par photocatalyse (TiO2 en suspensions) ainsi que par oxydation par les ions persulfate. L'utilisation d'inhibiteurs spécifiques (KI et alcools) nous a permis de comprendre l'intervention de chacune des espèces réactives (électrons, trous, radicaux •OH) dans la dégradation de la sulfaclozine. En outre, l'identifications des produits de dégradation par LC-MS/MS et le suivi de leur cinétique d'apparition et de disparition avec et sans alcool nous a permis de proposer un mécanisme de dégradation photocatalytique faisant intervenir les trous, les radicaux •OH, les électrons, et les radicaux O2•–. Nous avons également évalués plusieurs méthodes d'activation du persulfate (UV, irradiation solaire, UV/TiO2 et Fe(II)) afin de générer des radicaux SO4•– pour dégrader la sulfaclozine. Nous avons montré qu'à pH 7, le système présentant la plus grande efficacité quelque soit la concentration de persulfate, était le système UV/TiO2/K2S2O8. L'utilisation des inhibiteurs spécifiques des radicaux •OH et SO4•– a permis de constater que le pH a un effet important sur le rôle de chacun de ces radicaux dans la dégradation de la sulfaclozine. Les constantes de vitesse de la réaction de la sulfaclozine avec les radicaux •OH et SO4•– ont été déterminées et des valeurs proches ont été trouvées (?109 M-1s-1). Nous avons également étudié l'effet des principaux ions constituants de l'eau sur la dégradation de la sulfaclozine dans les trois systèmes suivants: UV/TiO2, UV/TiO2/K2S2O8 et UV/K2S2O8. Cette étude a montré que les bicarbonates et les phosphates accélèrent la dégradation photocatalytique alors qu'aucun effet n'a été observé dans le système UV/K2S2O8. En ce qui concerne les ions chlorures et nitrates nous avons montré qu'ils augmentaient l'adsorption de la sulfaclozine à la surface de TiO2 mais n'accéléraient pas significativement la réaction de dégradation

  • Titre traduit

    Study of sulfaclozine degradation by OH• and SO4•– radicals and evaluation of the influence of the main water constituents on these degradations


  • Résumé

    In this work, we studied the degradation of the antibiotic sulfaclozine in aqueous solutions by photocatalysis (on TiO2 suspensions) as well as by persulfate ions. The use of specific inhibitors (KI and alcohols) allowed us to understand the intervention of each of the reactive species (electrons, holes, radicals •OH) in the degradation of sulfaclozine. In addition, the identification of the by-products by LC-MS / MS and the monitoring of their appearance and disappearance kinetics, allowed us to propose a photocatalytic degradation mechanism involving TiO2 holes, •OH radicals, electrons, and O2•– radicals. We also evaluated several methods for persulfate activation (UV, sunlight, UV / TiO2 and Fe (II)) to generate SO4•–. We have shown that at pH 7, the system having the highest efficiency, regardless of persulfate concentration, was the UV/TiO2/K2S2O8 system. The use of specific inhibitors of •OH and SO4•– radicals showed that pH has a significant effect on the role of each of these radicals in the sulfaclozine degradation. Moreover, the reaction rate constants of sulfaclozine with •OH radicals and with SO4•– radicals were determined and close values were found (?109 M-1s-1). We also studied the effect of the main water constituents on the degradation of sulfaclozine in the following three systems: UV/TiO2, UV/TiO2/K2S2O8 and UV/K2S2O8. This study showed that bicarbonate and phosphate accelerated the photocatalytic degradation of sulfaclozine while no effect was observed in the UV/K2S2O8 system. Regarding chloride and nitrate ions, we obtained an enhancement in sulfaclozine adsorption on the surface of TiO2 but no significant enhancement of the degradation rate was observed



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