Mechanical properties of polymer glasses : Mechanical properties of polymer glasses

par Luca Conca

Thèse de doctorat en Physique des polymères

Sous la direction de Didier Long.

Soutenue le 02-05-2016

à Lyon , dans le cadre de Ecole Doctorale Matériaux de Lyon (Villeurbanne) , en partenariat avec Université Claude Bernard (Lyon) (établissement opérateur d'inscription) et de Laboratoire Polymères et Matériaux Avancés (laboratoire) .

Le président du jury était Thierry Biben.

Le jury était composé de Sergio Ciliberto, Alain Dequidt, Koji Fukao, François Lequeux.

Les rapporteurs étaient Frédéric Affouard, Jörg Baschnagel.

  • Titre traduit

    Propriétés mécaniques des polymères vitreux : théorie et simulation


  • Résumé

    Ce manuscrit présente des récentes extensions au modèle PFVD, basé sur l'hétérogénéité de la dynamique des polymères vitreux à l'échelle de quelques nanomètres et résolu par simulation en 3D, afin de fournir une description physique unifiée des propriétés mécaniques et dynamiques des polymères vitreux soumis à déformation plastique. Trois sujets principaux sont traités : La plastification. Sous déformation, les polymères atteignent le seuil de plasticité (yield) à quelques pourcents de déformation et quelques dizaines de MPa. Nous proposons que l'énergie élastique absorbée à l'échelle des hétérogénéités dynamiques accélère la dynamique locale. On observe contraintes ultimes de quelques dizaines de MPa à quelques pourcents de déformation et que la plastification est due à un nombre relativement petit d'événements locaux. Il a été observé que la dynamique devient plus rapide et homogène dans le régime plastique et que la mobilité moyenne atteint une valeur stationnaire, linéaire avec le taux de déformation. Nous proposons que la contrainte locale stimule la diffusion de monomères des domaines lents à ceux rapides (mécanisme de facilitation) et accélère dynamique locale. Ceci permets d'observer l'homogénéisation de la dynamique, avec des caractéristiques proches de l'expérience. L'écrouissage, dans les polymères enchevêtrés ou réticulés. A grande déformation, la contrainte augmente avec une pente caractéristique d'ordre 10 – 100 MPa au-dessous de la transition vitreuse. De manière analogue à une théorie récente, nous proposons que la déformation locale oriente les monomères dans la direction d'étirage et ralentie la dynamique, suite à l'intensification des interactions locales. Les modules d'écrouissage mesurés, les effets de la réticulation et du taux de déformation sont comparables aux données expérimentales. En outre, on trouve que l'écrouissage a un effet stabilisateur sur les phénomènes de localisation et sur les bandes de cisaillement


  • Résumé

    This manuscript presents recent extensions to the PFVD model, based on the heterogeneity of theh dynamics of glassy polymers at the scale of a few nanometers et solved by 3D numerical simulation, which aim at providing a unified physical description of the mechanical and dynamical properties of glassy polymers during plastic deformation. Three main topics are treated: Plasticization. Under applied deformation, polymers undergo yield at strains of a few percent and stresses of some 10 MPa.We propose that the elastic energy stored at the scale of dynamical heterogeneities accelerates local dynamics. We observe yield stresses of a few 10 MPa are obtained at a few percent of deformation and that plastification is due to a relatively small amount of local yields. It has been observed that dynamics becomes faster and more homogeneous close to yield and that the average mobility attains a stationary value, linear with the strain rate. We propose that stress-induced acceleration of the dynamics enhances the diffusion of monomers from slow domains to fast ones (facilitation mechanism), accelerating local dynamics. This allows for obtaining the homogeneisation of the dynamics, with the same features observed during experiments. Strain-hardening, in highly entangled and cross-linked polymers. At large strain, stress increases with increasing strain, with a characteristic slope (hardening modulus) of order 10 – 100 MPa well below the glass transition. Analogously to a recent theory, we propose that local deformation orients monomers in the drawing direction and slows dows the dynamics, as a consequence of the intensification of local interactions. The hardening moduli mesured, the effect of reticulation and of strain rate are comparable with experimental data. In addition, strain-hardening is found to have a stabilizing effect over strain localization and shear banding


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