Synthèse de composés à base d’oxydes d’iridium à forte intrication spin-orbite

par Emilie Lefrançois

Thèse de doctorat en Physique de la matière condensée et du rayonnement

Sous la direction de Rafik Ballou, Laurent C. Chapon et de Virginie Simonet.

Soutenue le 29-09-2016

à Grenoble Alpes , dans le cadre de École doctorale physique (Grenoble) , en partenariat avec Institut Max von Laue-Paul Langevin (laboratoire) .

Le président du jury était Benjamin Canals.

Le jury était composé de Pascal Manuel.

Les rapporteurs étaient Des McMorrow, Philippe Mendels.


  • Résumé

    Cette thèse porte sur l'étude d'oxydes d'iridium dont le fort couplage spin-orbite est susceptible de générer de nouvelles phases électroniques et magnétiques. Deux familles de composés ont été considérées: Sr3MM’O6, à chaines de spins mixtes arrangées sur réseau triangulaire, et R2Ir2O7, à réseaux pyrochlores interpénétrés de spins. Ils ont été synthétisés sous forme polycristalline et pour certains sous forme monocristalline puis étudiés macroscopiquement par mesure d'aimantation. Ils ont ensuite été sondés microscopiquement par diffusion de neutrons et de rayons X. Nos mesures montrent que dans les composés à chaînes de spins Sr3NiPtO6 et Sr3NiIrO6 les ions Ni2+ présentent une très forte anisotropie magnétocristalline planaire perpendiculaire à l'axe des chaînes. Nous démontrons que ceci stabilise dans Sr3NiPtO6 une phase non magnétique dite « large-D ». Cette anisotropie se manifeste dans Sr3NiIrO6 à haute température. Ce composé s'ordonne cependant à basse température dans une structure magnétique avec les moments alignés le long de l'axe des chaînes. Nous expliquons ce changement d'anisotropie comme étant dû à la présence des ions Ir4+ dont le couplage spin-orbite produit une forte anisotropie des interactions Ni-Ir qui confinent les moments magnétiques le long des chaînes. Concernant les pyrochlores iridates R2Ir2O7, les mesures d'aimantation et de diffraction de neutron sont cohérents avec un ordre "all-in/all-out" des moments magnétiques des ions Ir4+, révélé indirectement via le comportement du sous-réseau des terres rares R. Cet ordre est le seul compatible avec la phase semi-métal de Weyl prédite comme résultant du fort couplage spin-orbite. Le comportement du sous-réseau de terre rare R dépend de l'anisotropie magnétocrystalline des ions R3+. Les ions à anisotropie uniaxiale locale sont polarisés par le champ moléculaire produit par l'ordre de l'iridium dont la direction coïncide avec l'axe d'anisotropie. Les ions à anisotropie locale planaire perpendiculaire à cette direction ne présentent pas d’ordre magnétique induit par celui de l'iridium. A plus basse température, les interactions entre terres rares génèrent des comportements magnétiques plus complexes.

  • Titre traduit

    Synthesis and study of iridium oxide compounds for entangled spin-orbit physics


  • Résumé

    This thesis focuses on the study of iridium oxides, in particular on the consequences of the strong spin-orbit coupling of the iridium. Two families of compounds have been investigated: Sr3MM’O6, with mixed spin chains arranged on a triangular lattice, and R2Ir2O7 with interpenetrated pyrochlores networks of spins. Polycrystalline samples have been synthetized and in some instances single crystals were successfully grown. They were investigated macroscopically by magnetization measurements and probed microscopically by neutron and synchrotoron X-ray scattering experiments. Our measurements showed that in the spin chain compounds Sr3NiPtO6 and Sr3NiIrO6 the Ni2+ ions show a strong easy plane magnetocrystalline anisotropy, perpendicular to the chain axis. This stabilizes in Sr3NiPtO6 the so-called "large-D" non-magnetic phase. The planar anisotropy comes out in Sr3NiIrO6 at high temperature. The compound however orders at low temperature in a magnetic configuration with all the magnetic moments confined along the chain axis. We explain this change of anisotropy as due to the Ir4+ ions whose spin-orbit coupling produces a strong anisotropy of the intra-chain Ni-Ir magnetic interactions overwhelming the single-ion Ni2+ anisotropy. Concerning the pyrochlore iridates R2Ir2O7, magnetization measurements and neutron powder diffraction experiments are consistent with an "all-in/all-out" magnetic ordering of the Ir magnetic moments, revealed indirectly through the magnetic behavior of the rare-earth sublattice. This ordering is the only one consistent with a Weyl semi-metal phase predicted to arise from the spin-orbit coupling. The magnetic behavior of the rare-earth sublattice depends on the rare earth magnetocrystalline anisotropy. The ions with local uniaxial anisotropy are polarized by the Ir molecular field, whose direction coincides with the anisotropy axis. The ions with local planar anisotropy perpendicular to this direction show no iridium induced long-range magnetic ordering. At lower temperature, rare-earth interactions generate more complex magnetic behaviors.

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