Compréhension des mécanismes de dégradation des cœurs de pile à combustible PEM en application automobile

par Benjamin Decoopman

Thèse de doctorat en Matériaux, Mécanique, Génie civil, Electrochimie

Sous la direction de Pierre-Xavier Thivel.

Le président du jury était Olivier Lottin.

Le jury était composé de Yann Bultel, Sébastien Rosini.

Les rapporteurs étaient Daniel Hissel, Christophe Coutanceau.


  • Résumé

    Les piles à combustible à membrane échangeuses de protons (PEMFC) sont des générateurs électrochimiques permettant de produire de l’énergie propre à partir d’hydrogène. Leur fonctionnement à basses températures et leur réponse dynamique rapide en font de bons candidats pour des applications liées au transport, secteur représentant 41% des émissions de CO2 dans le monde. Malheureusement, leur développement reste aujourd’hui limité par d’importantes dégradations affectant leur durabilité.Ce doctorat s’intéresse aux mécanismes de dégradations impactant l’assemblage membrane-électrode (AME), survenant en application automobile. Trois axes de recherche sont développés, abordant réversibilité et irréversibilité, ainsi que l’interdépendance entre les choix système et la conception de l’AME.Tout d’abord, un nouveau mécanisme de dégradation du carbone, se produisant y compris à l’arrêt sous hydrogène ou sous gaz inertes humides, a été constaté. La perte de carbone représente une dégradation irréversible de la couche active, tandis que le monoxyde de carbone, produit de la corrosion, engendre une baisse de performances réversibles. De plus, il a été montré que la pénurie en air s’avère être un moyen efficace pour éliminer les dégradations réversibles dues à la contamination du catalyseur anodique et cathodique. Enfin, les moyens expérimentaux utilisés ont permis de comprendre les mécanismes survenant au cours de pénuries en air périodiques, ainsi que leurs effets sur la durabilité. Afin de pouvoir réguler la puissance par le débit d’air, une étude des effets d’un défaut en air prolongé a finalement été menée en mode galvanostatique et potentiostatique. L’ajout d’une pompe de recirculation dans le circuit cathodique permet d’homogénéiser le flux d’air et de maintenir la polarisation des cellules.

  • Titre traduit

    Study of MEA degradation of PEMFC for automotive applications


  • Résumé

    Proton-exchange membrane fuel cells (PEMFC) are electrochemical generators producing clean energy from hydrogen. Their low operating temperature and their fast dynamic response make them ideal for transport applications, a sector responsible of 41% of the CO2 emissions worldwide. Unfortunately, degradations, which reduce their durability, limit their future development.This research work focuses on membrane-electrode assembly (MEA) degradations in automotive applications. Three topics are studied, dealing with reversible and irreversible degradations, and the interdependence between system strategies and MEA preparation.A new carbon degradation mechanism has been observed, occurring even when the fuel cell is off under humidified hydrogen or inert gas. The loss of carbon induces an irreversible degradation of the catalyst layer whereas the carbon monoxide produced by the corrosion reaction affects reversibly the performances. It turns out that air starvation is a useful tool to get rid of reversible degradations due to the cathodic and anodic catalyst contamination. Experiments have been carried out to point out the mechanisms occurring during periodical air starvations as well as their impact on durability. In order to control the power of the fuel cell by air flow, the effects of permanent air starvation have finally been researched in potentiostatic and potentiodynamic modes. The introduction of a recirculation loop within the cathodic compartment enables the homogenization of the flow and the polarization of the cells.


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