Préparation des zéolithes hiérarchiques par traitement dans des solutions aqueuses de fluorure

par Leila Hafiz

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Valentin Valtchev.

Soutenue en 2016

à Caen , dans le cadre de École doctorale Normande de biologie intégrative, santé, environnement (Rouen) , en partenariat avec Laboratoire catalyse et spectrochimie (Caen) (laboratoire) et de Normandie Université (autre partenaire) .

Le président du jury était Maguy Jaber.

Le jury était composé de Valentin Valtchev, Maguy Jaber, Pascale Massiani, tosheva, Jean-Pierre Gilson.

Les rapporteurs étaient Pascale Massiani, tosheva.


  • Résumé

    Les zéolites ont de nombreuses applications dans l'industrie chimique et pétrochimique en tant que catalyseurs et adsorbants en raison de leurs canaux réguliers et des cavités avec des tailles inférieures à 2 nm, de grandes surfaces, une forte acidité, et une sélectivité de forme. Cependant, l'inconvénient est que l'absorption et le rendement catalytique de zeolites est souvent compromise en raison du fait que les réactifs et les produits peuvent être confrontés à de graves limitations de la diffusion intra-pores. Par conséquent, une variété d'approches ont été conçues afin de réduire les restrictions de diffusion et d'améliorer les performances des zéolites. Les méthodes les plus couramment utilisées sont la diminution de la taille des particules des cristaux de zéolite, et l'introduction d'un réseau secondaire de grands pores (mésopores) reliés aux micropores natifs. Dans la présente étude, nous montrons comment la gravure du fluorure contrôlé conduit à une compréhension claire des propriétés structurelles intrinsèques des cristaux de zéolite mordénite, et le rôle central de la structure cristalline dans le développement de matériaux avancés hiérarchiques. La désalkylation du 1,3,5 triisopropylbenzène est choisi pour mettre en évidence les effets catalytiques de gravure de fluorure sur la zéolithe mordénite et plus particulièrement sur sa surface externe. En outre, la gravure de fluorure sur la zéolite L et bêta ont été réalisées. Nous avons évalué les performances catalytiques de la zéolite bêta et sa version bêta hiérarchique correspondant traité avec NH4F en termes de capacité de conversion, et le temps de vie à des conversions élevées de méthanol-to-Olefins.

  • Titre traduit

    Preparation of hierarchical zeolites by treatment in aqueous fluoride solutions


  • Résumé

    Zeolites have wide applications in chemical and petrochemical industry as catalysts and sorbents due to their regular channels and cavities with sizes below 2 nm, large surface areas, strong acidity, and shape selectivity. The downside however, is that the sorption and catalytic performance of zeolites is often compromised due to the fact that the reactants and products may face severe intra-pore diffusion limitations. Consequently, a variety of approaches have been designed in order to lower these diffusion restrictions and improve the performance of zeolites. The most commonly used approaches are decreasing the particle size of zeolite crystals, and the introduction of a secondary network of large pores (mesopores) connected to the native micropores. In the present study, we show how the controlled fluoride etching leads to a clear understanding of the intrinsic structural properties of mordenite zeolite crystals, and the central role of crystal structure in developing advanced hierarchical materials. The dealkylation of 1,3,5 Triisopropylbenzene is selected to highlight the catalytic effects of fluoride etching on the mordenite zeolite and specifically on its external surface. In addition, fluoride etching on zeolite L and beta were carried out. We evaluated the catalytic performance of zeolite beta and its corresponding hierarchical beta treated with NH4F in terms of conversion capacity, and life time at high conversions of Methanol-to-Olefins.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (XIII-177 f.)
  • Annexes : Bibliogr. 393 ref. Index

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  • Bibliothèque : Université de Caen Normandie. Bibliothèque Rosalind Franklin (Sciences-STAPS).
  • Non disponible pour le PEB
  • Cote : TCAS-2016-61
  • Bibliothèque : Université de Caen Normandie. Bibliothèque Rosalind Franklin (Sciences-STAPS).
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TCAS-2016-61bis
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