Super-réseaux à base de BiFeO3 et de LaFeO3 : croissance, étude structurale et transitions de phases

par Benjamin Carcan

Thèse de doctorat en Physique de la matière condensée

Sous la direction de Mimoun El Marssi et de Houssny Bouyanfif.

Soutenue le 25-03-2016

à Amiens , dans le cadre de École doctorale Sciences, technologie et santé (Amiens) , en partenariat avec Laboratoire de physique de la matière condensée (Amiens) (laboratoire) .

Le président du jury était Rachel Desfeux.

Le jury était composé de Mimoun El Marssi, Houssny Bouyanfif, Rachel Desfeux, Manuel Bibes, Philippe Lecoeur, Catherine Dubourdieu, Loïc Dupont.

Les rapporteurs étaient Manuel Bibes, Philippe Lecoeur.


  • Résumé

    Compte tenu de considérations environnementales les matériaux multiferroïques sans plomb de type BixTR1-xFeO3 (TR :La, Sm, Dy) constituent une alternative de choix au PbZrxTi1-xO3 (PZT) pour l'utilisation dans des systèmes transducteurs. En effet, il a récemment été observé, dans ces composés, d'importantes propriétés piézoélectriques en relation avec une zone de phase morphotropique (ZPM) qui agirait comme un pont structural entre la phase R3c et la phase Pnma. Cette ZPM présente une variété de structures (adaptive, antiferroélectrique, incommensurable) et de propriétés encore largement incomprises. Notre approche pour mieux comprendre ces systèmes repose sur la synthèse et l'étude de super-réseaux à base de BiFeO3 et LaFeO3 (BFO/LFO). Les principales étapes de ce travail ont donc porté sur l'élaboration par ablation laser et la caractérisation structurale (par diffraction de rayons X, microscopie électronique en transmission et spectroscopie Raman) de super-réseaux de BFO(1-x)Λ/ LFOxΛ et de BFO0,5Λ/LFO0,5Λ. L'étude à température ambiante sur ces super-réseaux a démontré l'existence d’une structure antiferroélectrique de type PbZrO3 dans les couches de BFO. Cette phase anti-polaire présente un domaine de stabilité bien précis puisque une modification structurale vers une phase non polaire de type Pnma a pu être mise en évidence via la modification des proportions relatives dans la période ou du nombre d'interfaces. Les études en température ont par ailleurs démontré une transition de phase structurale de la phase anti-polaire type PbZrO3 vers une phase paraélectrique de type Pnma à haute température. Une modulation importante de la Tc en fonction de l'épaisseur de BFO dans la période montre le rôle important des contraintes. Cependant l'existence de contraintes seules ne peut expliquer cette phase antiferroélectrique. La compatibilité des systèmes de tilt et de rotation des octaèdres d'oxygènes aux interfaces des super-réseaux peut expliquer l'apparition de cette phase


  • Résumé

    Due to environmental issue the lead free multiferroic system Bi1-xTRxFeO3 (TR :La, Sm, Dy) constitute an alternative to PbZrxTi1-xO3 (PZT) widely used in transducers. Indeed, it was recently observed in these compounds an important piezoelectric properties linked to a morphotropic phase boundary (MPB), which acts like a bridge between R3c and Pnma phases. This MPB shows a variety of structure (adaptive, incommensurate, antiferroelectric) and properties that are not understood yet. Our approach to better understand this system lies on the growth and characterization of superlattices based on BiFeO3 and LaFeO3 (BFO/LFO). The principal steps of this work were the growth by pulsed laser deposition and the structural characterization (X-ray diffraction, transmission electron microscopy, Raman spectroscopy) of BFO(1-x)Λ/LFOxΛ and BFO0,5Λ/LFO0,5Λ superlattices. Room temperature structural investigations reveal the existence of PbZrO3 like anti-polar ordering in BFO layers. The anti-polar order presents specific domain stability and an induced structural modification toward a Pnma state is observed depending on the relative ratio x in the period and the number of interfaces. Temperature-dependent investigations demonstrate a structural phase transition from the PbZrO3 like anti-polar order to the Pnma like paraelectric structure at high temperature. An observed scaling of the Tc with the BFO thickness highlights the role of the strain. However strain only cannot explain the observed antiferroelectric like state and oxygen octahedral tilt compatibility at the interfaces of the superlattices must be taken into account.


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