Molecular tectonics : heterometallic coordination networks based on chiral luminescent Ir(III) complexes

par Chaojie Xu

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Mir Wais Hosseini et de Jean-Marc Planeix.

Soutenue le 13-10-2015

à Strasbourg , dans le cadre de École doctorale Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....) , en partenariat avec Chimie de la matière complexe (Strasbourg) (laboratoire) .

Le président du jury était Jean-Pierre Sauvage.

Le jury était composé de Marc Fontecave.

Les rapporteurs étaient Dario Bassani, Catherine E. Housecroft.

  • Titre traduit

    Tectonique moléculaire : réseaux de coordination hétérométalliques basés sur des complexes d'Iridium(III) chiraux et luminescents


  • Résumé

    Les réseaux de coordination sont des architectures cristallines hybrides organiques-inorganiques pouvant présenter des propriétés découlant de leurs compositions et de leurs architectures. L’objectif de ce travail fut la synthèse de réseaux de coordination hétérométalliques à base de complexes d’Iridium (III) chiraux et luminescents.Dans un premier temps, la synthèse de nouveaux complexes d’Iridium cationiques bis-cyclométallés sous forme racémique et énantiopure a été réalisée avec succès. L'étude de leurs propriétés photophysiques a montré une émission dans le rouge par excitation dans le visible. La formation de réseaux de coordination à partir de ces métallatectons cationiques a ensuite été étudiée. Un réseau de coordination homochiral monodimensionnel luminescent a notamment été obtenu via l’auto-assemblage d'un complexe énantiopure avec un sel de cadmium(II). D’autre part, la synthèse de complexes d’Iridium neutres tris-cyclométallés possédant un troisième ligand dérivé de l’unité 2-phénylpyridine comportant des sites de coordination périphériques a été optimisée et les propriétés photophysiques de ces complexes discrets ont été étudiées. L'utilisation de ces complexes comme métallatectons neutres a conduit à la formation de différents réseaux de coordination luminescents.


  • Résumé

    Coordination networks or Metal Organic Frameworks (MOFs) are hybrid organic–inorganic crystalline architectures that, depending on their composition and organization, may display tailored properties. The aim of this PhD work was to synthesize heterometallic coordination networks based on chiral luminescent Iridium(III) complexes. On the one hand, the synthesis of cationic bis-cyclometallated Ir(III) complexes, both as racemate and as enantiopure species, was achieved. These complexes display red emission upon excitation in the visible domain. Formation of coordination networks using the prepared cationic metallatectons was studied. Notably, a luminescent enantiopure 1D coordination network was obtained upon self-assembly of one of the enantiopure cationic metallatectons with Cd(II) salts. On the other hand, synthesis of racemic neutral tris-cyclometallated Ir(III) complexes was also optimized and their photophysical properties studied. Different coordination networks have been also generated and studied.


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