Strong light-molecule coupling : routes to new hybrid materials

par Shaojun Wang

Thèse de doctorat en Chimie physique

Sous la direction de Thomas W. Ebbesen.

Le président du jury était Stefan Haacke.

Les rapporteurs étaient David Norris, Mikael Käll.

  • Titre traduit

    Couplage fort lumière-matière et les conséquences pour les matériaux moléculaires


  • Résumé

    Durant les 15 dernières années, le couplage fort lumière-matière avec des matériaux organiques a attiré un intérêt croissant, notamment à cause des valeurs extrêmes que peut atteindre l'écart énergétique entre les modes couplés dans ces systèmes. Ces modes couplés sont des hybrides lumière-matière, aussi appelés états polaritons et notés habituellement P+ et P-. La valeur de I' écart énergétique entre les modes couplés, également appelé énergie de Rabi-splitting, est provoqué par une transition efficace de dipôle moments entre des molécules et aussi par des cavités ou des plasmons en surface de petits volumes en mode de micro-Fabry-Pérot métalliques (FP) qui sont utilisés dans ces études. Rabi-splittings - 1eV représente souvent une fraction importante de l'énergie de transition électronique, dans ce cas, le système est appelé dans le régime de couplage ultra-forte. Dans ce régime, la physico-chimie des molécules ou des propriétés des matériaux du système couplé peuvent être modifié. En effet, d'effet a déjà été montré sur les voies de relaxation dans le système couplé, les taux de réactions photochimiques, le travail d'extraction et de la conductivité des semi-conducteurs organiques dans l'obscurité, entre autres choses. Une étude récente a pu montrer que l'énergie de l'état non-excité dans une étude thermodynamique peut également être décalée dans le régime de couplage ultra-fort. De plus, le couplage fort ne se limite pas à des transitions électroniques, mais peut aussi être utilisé pour perturber les vibrations de l'état non-excité de molécules dans la région infrarouge. Tous ces résultats montrent que le couplage fort en lumière-molécule a beaucoup de potentiel pour le matériel et la science moléculaire et mérite donc une étude plus approfondie.


  • Résumé

    Over the past 15 years, light-matter strong coupling involving organic materials has been of increasing interest due to the very large energy splitting such systems exhibit between the two hybrid light-matter states, also known as the polaritonic states typically denoted P+ and P-. The large energy splitting, so-called Rabi splitting, is the result of the high transition dipole moments of the molecules and the small mode volumes of micro-metallic Fabry-Pérot (FP) cavities or surface plasmons used in these studies. Rabi-splittings -1 eV have been observed, often representing a significant fraction of the electronic transition energy in which case the system is said to be in the ultra-strong coupling regime. ln this regime the physical chemistry of molecules or the properties of materials of the coupied system should be modified. lndeed, it has already been shown to affect the relaxation pathways in the coupled system, the rates of photochemical reactions, thework-function and conductivity of organic-semiconductors in the dark, among other things. A recent thermodynamic study demonstrated that the ground state energy can also be shifted in theultra-strong coupling regime. Moreover, the strong coupling is not limited to electronic transitions, but also can be used to perturb the ground-state vibrations of molecules in the infrared region. Ali these results suggest that light-molecule strong coupling has much potential for material and molecular science and therefore merits further study.


Il est disponible au sein de la bibliothèque de l'établissement de soutenance.

Consulter en bibliothèque

La version de soutenance existe

Où se trouve cette thèse\u00a0?

  • Bibliothèque : Université de Strasbourg. Service commun de la documentation. Bibliothèque électronique 063.
Voir dans le Sudoc, catalogue collectif des bibliothèques de l'enseignement supérieur et de la recherche.