Manufacturing of metal-free carbon-based catalysts for styrene production

par Housseinou Ba

Thèse de doctorat en Chimie des matériaux

Sous la direction de Cuong Pham-Huu et de Pascal Granger.

Le président du jury était Ovidiu Ersen.

Les rapporteurs étaient De Chen, Alexei Lapkin.

  • Titre traduit

    Développement des catalyseurs sans métaux à base de carbone pour la production de styrène


  • Résumé

    Le styrène (ST) est l'un des monomères aromatiques insaturés les plus importants dans l'industrie pétrochimique moderne. Le procédé de déshydrogénation (DH) de l'éthylbenzène (EB) en ST, représentant actuellement 90% de la production de ST, nécessite l'utilisation de catalyseurs hautement actifs et stables, et permettant un grand transfert de masse. Dans ce travail, nous avons développé de nouveaux matériaux sans métaux à base de carbone, utilisant les nanodiamants (NDs) comme phase active pour la production de ST. Les NDs ont été déposés sur différents supports 2D et 3D à base de carbure de silicium et de carbone, permettant d'améliorer leur dispersion, et conduisant ainsi à un catalyseur exempt de métal très stable avec des performances en DH élevées. Nous avons également réussi à synthétiser des matériaux carbonés dopés à l'azote (N@C) présentant une activité élevée et stable en DH comparée à celle obtenue sur NDs. Cette phase active N@C a été obtenue à partir de produits alimentaires (le D-glucose, l'acide citrique et le carbonate d'ammonium) par un procédé facile à mettre en œuvre, et peut aussi très bien être déposée sur d'autres supports macroscopiques.


  • Résumé

    Styrene (ST) is one of the most important unsaturated aromatic monomers in modern petrochemical industry. The catalytic dehydrogenation reaction (DH) of ethylbenzene (EB) into styrene, which accounts for 90% of the ST production, demands highly activated and stabilized catalysts, as well as easily handing and efficient mass diffusion. In this work, we developed novel metal-free carbon-based materials using nanodiamonds (NDs) as an active phase for potential industrial catalysts for the direct dehydrogenation route to produce ST. The NDs were successfully immobilized on different 2D and 3D carbon-based and silicon carbide supports which could help to improve their dispersion, leading to metal-free catalyst with high catalytic performance and stability. We have also succeeded in synthesizing nitrogen-doped carbon materials (N@C) displaying a high and stable dehydrogenation activity for the ST production in place of NDs. These active N@C catalysts were produced from food processing materials, i.e. D-glucose, citric acid and ammonium carbonate, and could be also easily dressed on macroscopic supports by a facile and scalable method.


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