Étude ab initio de molécules aimants à base d'ions lanthanides

par Julie Jung

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Boris Le Guennic et de Jean-Yves Saillard.

Soutenue le 25-09-2015

à Rennes 1 , dans le cadre de École doctorale Sciences de la matière (Rennes) , en partenariat avec Université européenne de Bretagne (PRES) , Institut des Sciences Chimiques de Rennes (laboratoire) et de Institut des Sciences Chimiques de Rennes (laboratoire) .

mots clés

• Ab initio
• Lanthanide
• Molécule aimant
• Anisotropie magnétique
• Échange magnétique
• Casscf/caspt2/rassi-So
• Méthodes ab initio (chimie quantique)
• Molécules aimants
• Anisotropie

Résumé

Les ions lanthanide sont employés avec succès pour la synthèse de molécules-aimants caractérisées par une relaxation lente du moment magnétique d’origine purement moléculaire. Ces propriétés sont principalement liées à la forte anisotropie intrinsèque de ces ions, ainsi qu’à leur moment magnétique intense. Dans le cas de complexes contenant plusieurs porteurs de spin (métaux 3d, 4f ou radicaux organiques), la proximité de ces centres peut induire entre ces derniers une interaction de couplage aussi appelée échange magnétique. La rationalisation de telles propriétés est notamment rendue possible par l’approche ab initio.

mots clés

• Ab initio
• Lanthanide
• Single molecule magnet
• Magnetic anisotropy
• Magnetic exchange
• Casscf/caspt2/rassi-So

Titre traduit

Ab initio study of lanthanide-based single molecule magnets

Résumé

Lanthanide ions have been used successfully in the synthesis of single molecule magnets for more than a decade. This particular class of molecules shows slow relaxation of their magnetization from purely molecular origin. This property come mainly from the strong single ion anisotropy of these ions, and from their high magnetic moment. In the case of complexes with more than one spin carrier (3d, 4f metal or organic radical), coupling interactions can arise. These are called magnetic exchange. In this framework, ab initio calculations are a useful tool for magneto-structural correlations.