Biogenic sulfide production at low pH and selected metal precipitation for e-waste leachate treatment

par Suthee Janyasuthiwong

Thèse de doctorat en Sciences et Techniques de l'Environnement

Sous la direction de Michel Madon.

Le président du jury était Marie-Odile Nicolas-Simonnot.

Le jury était composé de Michel Madon, Eric Van Hullebusch, Piet N. L. Lens, Giovanni Esposito, René R. Eldon.

Les rapporteurs étaient Ajiit Annachhatre.

  • Titre traduit

    Précipitation sélective des métaux à l'aide de sulfure d'origine biologique


  • Résumé

    La contamination métallique dans l'environnement est l'un des problèmes mondiaux persistants car non seulement elle perturbe la qualité de l'environnement, mais aussi l'environnement et la santé humaine. La principale contribution à ce problème se pose principalement des activités anthropiques telles que les industries. La rareté de métal est devenu plus sévère récents où certains éléments ont été prédit pour être pleinement éradiquée depuis plusieurs décennies de la croûte terrestre. Récemment, des chercheurs ont concentré leur attention pour récupérer ces métaux dans le flux des déchets et de la réutiliser dans les processus de production industrielle. L'utilisation des déchets agricoles comme adsorbant potentiel à faible coût pour l'enlèvement des métaux lourds des eaux usées est une des technologies les plus polyvalents. Dans cette étude entre les différents adsorbants testés, coquille d'arachide établi rendements d'épuration élevés avec moins d'exigences pour un traitement ultérieur de poste pour le Cu, Pb et Zn retrait. En outre, les expériences de lots sur les principaux effets des paramètres du procédé (pH, adsorbant dosage, temps de contact et de la concentration initiale de métal) ont montré un effet majeur sur l'absorption des métaux et de l'efficacité de l'enlèvement. Pour la régénération matériau, HCl 0.2 M était la solution de désorption la plus efficace qui ne altère pas l'efficacité, jusqu'à trois cycles d'adsorption et de désorption. L'utilisation de bactéries réductrices de sulfate (SRB) dans des bioréacteurs est une autre technologie qui peut être appliqué pour le traitement de métal contaminé les eaux usées. Le SRB réduire le sulfate en sulfure, qui réagit en outre avec des métaux pour former des précipités de sulfures métalliques. Le lit fluidisé (IFB) bioréacteur inverse est la configuration qui présente la proéminence en utilisant la technologie de SRB pour le traitement des eaux usées métalliques contaminés. Deux bioréacteurs IFB ont été opérés à différents pH (7.0 et 5.0). L'activité de SRB à pH 7.0 était plus élevée qu'à un pH de 5.0, ce qui montre que le pH est le principal facteur qui affecte SRB. Cependant, le thiosulfate a montré une efficacité supérieure à celle du sulfate en tant qu'accepteur d'électrons alternatif. Le sulfure produit en utilisant du thiosulfate comme accepteur d'électrons était 157.0 mg / L, tandis que seulement 150.2 mg / L a été produit en utilisant du sulfate et il a fallu une période d'adaptation à un pH de 5.0 avant la réussite de l'opération. En outre, l'IFB a montré sa grande efficacité pour le Cu, Ni et Zn élimination des eaux usées synthétique. L'élimination de Cu et Zn étaient plus de 90% à pH 7.0 et 5.0, à une concentration initiale de métal de 25 mg / L. D'autre part, l'élimination de Ni ne était pas éliminé à une concentration initiale de 25 mg / L comme il a montré des effets toxiques à l'égard SRB. Il existe différents types de flux de déchets contaminés par des métaux qui se présentent comme un bon candidat pour la récupération des métaux comprennent e-déchets. Cet e-déchets a un fort potentiel en tant que source secondaire de métal pour récupérer les métaux en particulier base tels que Cu, Ni et Zn. Cartes de circuits imprimés (PCB) d'ordinateurs personnels ont été évalués comme source secondaire potentielle de Cu, Ni et Zn en utilisant des méthodes de précipitation hydrométallurgiques et de sulfure. Les conditions optimales pour la lixiviation des métaux étaient de 0.1 M HNO3 avec un rapport liquide solide de 20 à l'aide de PCB de 0.5 - taille des particules de 1.0 mm à 60 ° C qui a abouti à 400 mg Cu / g PCB. Avec la précipitation de sulfure à un rapport stoechiométrique de 1: 1 (Cu: S2-), la récupération de Cu a été très efficace jusqu'à 90% de la solution de lixiviation a représenté à environ 0.41 g Cu / g BPC, tout en Ni et Zn étaient récupération 40 % et 50% pour les lixiviats d'une colonne à courant ascendant de lixiviation, respectivement


  • Résumé

    Metal contamination in the environment is one of the persisting global issues since it not only disturbs the environmental quality but also the environment and human health. The major contribution to this problem arises mainly from anthropogenic activities such as industries. Metal scarcity has become more severe lately where some elements have been predicted to be fully eradicated in several decades from the earth crust. Recently, researchers have focused their attention to recover these metals from the waste stream and reuse it in industrial production processes. The use of agricultural wastes as a potential low cost adsorbent for heavy metal removal from wastewater is one of the most versatile technologies. In this study among the different adsorbents tested, groundnut shell established high removal efficiencies with fewer requirements for further post treatment for Cu, Pb and Zn removal. Furthermore, the batch experiments on the main effects of process parameters (pH, adsorbent dosage, contact time and initial metal concentration) showed a major effect on metal uptake and removal efficiency. For material regeneration, 0.2 M HCl was the most effective desorbing solution that did not alter the efficiency, up to three cycles of adsorption and desorption. The use of sulfate reducing bacteria (SRB) in bioreactors is another technology that can be applied for the treatment of metal contaminated wastewater. The SRB reduce sulfate into sulfide which further reacts with metals to form metal sulfide precipitates. The inverse fluidized bed (IFB) bioreactor is the configuration which shows prominence in utilizing SRB technology for metal contaminated wastewater treatment. Two IFB bioreactors were operated at different pH (7.0 and 5.0). The sulfate reducing activity (SRA) at pH 7.0 was higher than at pH 5.0, which shows that pH is the main factor that affects SRA. However, thiosulfate showed a higher efficiency than sulfate as an alternate electron acceptor. The sulfide produced using thiosulfate as the electron acceptor was 157.0 mg/L, while only 150.2 mg/L was produced using sulfate and it required an adaptation period at pH 5.0 prior to successful operation. Moreover, the IFB had shown its high efficiency for Cu, Ni and Zn removal from synthetic wastewater. The removal of Cu and Zn were more than 90% at pH 7.0 and 5.0, at an initial metal concentration of 25 mg/L. On the other hand, Ni removal was not removed at an initial concentration of 25 mg/L as it showed toxic effects toward SRB. There are various types of metal contaminated waste streams which pose as a good candidate for metal recovery include electronics waste (e-waste). This e-waste has a high potential as secondary source of metal to recover especially base metals such as Cu, Ni and Zn. Printed circuit boards (PCBs) of personal computers were evaluated as the potential secondary source of Cu, Ni and Zn using hydrometallurgical and sulfide precipitation methods. The optimal conditions for metal leaching were 0.1 M HNO3 with a liquid to solid ratio of 20 using PCBs of 0.5 - 1.0 mm particle size at 60 °C which resulted in 400 mg Cu/g PCBs. With sulfide precipitation at a stochiometric ratio of 1:1 (Cu:S2-), the recovery of Cu was very effective up to 90% from the leachate which accounted to approximately 0.41 g Cu/g PCBs, while Ni and Zn recovery were 40% (0.005 g Ni/g PCBs) and 50% (0.006 g Zn/g PCBs) for leachate from an upflow leaching column, respectively. This indicates Cu can be recovered from PCBs using sulfide precipitation

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