Development of an innovative system for pollution abatement in the new natural gas vehicles

par Acacio Miguel Nobre Mendes

Thèse de doctorat en Génie des Procédés

Sous la direction de Patrick Da Costa et de Carlos Henriques.

Soutenue le 30-11-2015

à Paris 6 en cotutelle avec l'Universidade de Lisboa , dans le cadre de École doctorale Sciences mécaniques, acoustique, électronique et robotique de Paris , en partenariat avec Institut Jean Le Rond d'Alembert (laboratoire) .

Le jury était composé de Francisco Lemos, Maria Elena Galvez-Parruca, Christophe Dujardin, Isabel Fonseca.

  • Titre traduit

    Développement d'un système de dépollution innovant pour les nouveaux véhicules au gaz naturel


  • Résumé

    Ce travail traite de la réduction catalytique sélective des oxydes d’azote en utilisant du méthane comme agent réducteur sur catalyseurs bimétalliques Pd/Ce/zéolithes. Dans un premier temps, la méthode d’introduction du palladium, la teneur en palladium et cérium ainsi que l’ordre d’introduction des métaux ont été optimisés pour une formulation considérant une zéolithe MOR comme support catalytique. Puis, l'effet des différentes conditions opératoires ont été évalués. L’effet du support catalytique a été également étudié en comparant un catalyseur PdCe-BEA au catalyseur PdCe-MOR résultant de l’optimisation effectuée. Il a été montré que les deux catalyseurs possèdent différentes espèces métalliques conduisant ainsi à différentes performances catalytiques. Des Relations structure/réactivité ont été établies par différentes techniques de caractérisation et des résultats des tests catalytiques. Il a été mis en évidence un effet synergique résultant de la combinaison de ces deux catalyseurs dans le même pot catalytique (configurations lit mélangé et lit double). Un traitement thermique innovant appliqué au catalyseur PdCe-MOR, pendant sa préparation a été développé et optimisé. Dans certaines conditions, ce traitement conduit à l’amélioration de la performance catalytique, notamment, à une conversion de NOx à N2 et à une sélectivité de CH4 pour la réaction NOx RCS plus élevée. Enfin, des catalyseurs structurés ont été préparés par "washcoating" de PdCe-MOR sur des monolithes de cordiérite possédant des géométries différentes. Les paramètres de préparation ont été ainsi évalués par des techniques de caractérisations et par des tests en banc de gaz.


  • Résumé

    The selective catalytic reduction of nitrogen oxides, in lean-conditions, using methane as reductant (NOx CH4-SCR) over PdCe/zeolite-based catalysts was considered in this work. Preparation method for palladium introduction, palladium/cerium loadings and metal introduction order were optimised for a formulation considering MOR zeolite as the catalytic support. The effect of different test conditions, namely [CH4]/[NO] ratio and water presence in the reaction mixture was assessed. The effect of the zeolite support in the stabilisation of Pd/Ce species was also evaluated by preparing a similar PdCe-BEA catalyst to the optimised PdCe-MOR catalyst, considering the same metal loadings and preparation methods. Both catalysts exhibited different metal species and different catalytic performances. Structure-reactivity relationships were drawn from the comparison of several characterisation techniques and catalytic test results for both catalysts. A synergic effect resulting from the use of both catalysts in a single bed application (mixed-bed and dual-bed configuration) is reported. An innovative thermal treatment applied to PdCe-MOR catalyst during its preparation is reported. Under certain conditions, this treatment results in the enhancement of the catalytic performance, namely, in higher NOx conversion into N2 and CH4 selectivity towards NOx SCR. Structured catalysts were prepared by washcoating of PdCe-MOR onto cordierite monoliths with different geometry (cpsi). Preparation parameters were evaluated through characterisation techniques and the catalytic performance was assessed in a synthetic gas bench plant.

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