Détermination des effets isotopiques position-spécifiques (PSIA) par RMN quantitative isotopique du carbone-13 et modélisation de la remédiation du méthyl tert-butyl éther (MTBE)

par Maxime Julien

Thèse de doctorat en Chimie, Chimie analytique

Sous la direction de Gérald Remaud.


  • Résumé

    Des méthodologies innovantes semblent être nécessaires pour mieux détecter l'origine des polluants, et pour la compréhension des processus physiques impliqués dans leur évolution dans le milieu. En outre, il est indispensable de vérifier si le traitement conduit à une minéralisation complète (efficacité du nettoyage). La mesure isotopique est un outil fondamental pouvant être utilisé dans la gestion d'une pollution : confinement, propagation et possibilités de bioremédiation est proposée dans le projet ISOTO-POL. En illustration de ce principe, le MTBE, fréquemment détecté dans les zones aquifères, est donné comme exemple. Les isotopes stables ont été utilisés avec succès pour démontrer la biodégradation naturelle ou améliorée des hydrocarbures pétroliers et additifs dans le sol et les eaux souterraines. Jusqu'à présent, seul le fractionnement isotopique total en 13C a été exploité, en utilisant la teneur en isotope mesurée par spectrométrie de masse de rapport isotopique (irm-MS). Mais cela conduit à une perte d'information importante concernant le site de la molécule concerné par la transformation. En revanche, la spectrométrie RMN offre la capacité de mesurer, site par site les rapports 13C/12C, donnant accès à de nouvelles informations. La méthodologie RMN isotopique permettra de déterminer les effets isotopiques position-spécifiques impliqués dans les transformations physiques (volatilisation et migration), chimiques (hydrolyse et oxydation) ainsi que la dégradation par les microorganismes. La construction d’un modèle fournira un moyen unique permettant la détection et le traçage détaillé d'un polluant donné, mais également la détermination de son origine

  • Titre traduit

    Determination of position-specific isotope effects using 13C Nuclear Magnetic Resonance (NMR) spectrometry and modeling of methyl tert-butyl ether (MTBE) remediation


  • Résumé

    Better methodologies appear to be necessary for detecting the origins of given pollutants, and for understanding the natural processes involved in their migration routes, biodegradation and eventual disappearance. In addition, it is essential to check whether treatment leads to complete mineralization or if cleaning of the polluted area is effective. Isotopic measurement is a fundamental tool that can be used in the management of a pollution to provide indicators as to containment, spread and bioremediation possibilities is proposed in the ISOTO-POL project. As a complete illustration of this principle, MTBE, which is frequently detected in surface and ground water, is given as an example. Stable isotopes have been used successfully to demonstrate the natural or enhanced biodegradation of petroleum hydrocarbons, solvents, and gasoline additives in soil and groundwater. So far, overall isotopic fractionation in 13C has been exploited, the isotope content being measured by isotope ratio mass spectrometry (irm-MS), but this leads to the loss of valuable position-related information. In contrast, NMR spectrometry offers the capability to measure position-specific 13C/12C ratios, giving new information. Isotopic NMR methodology will allow to determine position-specific isotope effects involved in physical transformations (volatilization and migration), chemical (hydrolysis and oxidation) as well as degradation by microorganisms. The construction of a model will provide a unique means to allow detailed detection and tracing of a given pollutant and the determination of its origin as well

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Informations

  • Détails : 1 vol. (189 f.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. 68 réf.

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  • Bibliothèque : Université de Nantes. Service commun de la documentation. BU Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 2015 NANT 2060
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