Graphène synthétisé par dépôt chimique en phase vapeur : du contrôle et de la compréhension des défauts à l'échelle atomique jusqu'à la production de dispositifs fonctionnels macroscopiques

par Dipankar Kalita

Thèse de doctorat en Physique de la matière condensée et du rayonnement

Sous la direction de Vincent Bouchiat.

Soutenue le 25-06-2015

à l'Université Grenoble Alpes (ComUE) , dans le cadre de École doctorale physique (Grenoble) , en partenariat avec Institut Néel (Grenoble) (laboratoire) .

Le président du jury était Etienne Bustarret.

Le jury était composé de Catherine Journet.

Les rapporteurs étaient Erik Dujardin, Eric Anglaret.


  • Résumé

    Si le graphène est un candidat prometteur pour de nombreuses applications, il reste des questions fondamentales à résoudre. Les objectifs de cette thèse visent à obtenir une crois- sance de graphène de haute qualité, à développer de nouveaux concepts de transfert pour réaliser de nouveaux dispositifs tout en contrôlant la formation de défauts dans sa struc- ture. Nous avons été en mesure d'augmenter la surface d'une monocouche polycristalline de graphène d'une échelle de quelques centimètres à celle d'une plaquette de silicium sans changer de chambre CVD. D'autre part, nous avons démontré une méthode permettant de diminuer la densité de nucléation et ainsi d'obtenir du graphène monocristallin de quelques centaines de microns. Concernant la réalisation de nouveaux dispositifs, nous avons obtenu des circuits à base de graphène polycristallin empilés par transferts successifs où la région de bicouche artificielle se comporte comme un bicouche intrinsèque. Nous avons également développé une nouvelle méthode pour suspendre le graphène à l'échelle macroscopique sur des supports en piliers. Dans un tel système, les contraintes dans le graphène restent in- férieures à 0,2%. Par la suite une méthode de dépôt d'électrodes par voie sèche a été développée pour éviter toute dégradation du graphène. Ce processus de transfert a été amélioré pour atteindre des tailles de substrats allant jusqu'à 4 pouces pour le silicium et le saphir. Il a été enfin utilisé comme électrode transparente d'une LED à puits quantiques pour remplacer des électrodes Ni / Au . Nous avons mis au point des procédés de création sélective de défauts sur le graphène. Tout d'abord des défauts ont été induits chimiquement de façon contrôlable et ont été analysés par spectroscopie Raman et microscopie électronique en transmission qui ont révélé un mécanisme en deux étapes de formation de défauts dans la structure de graphène. Nous avons également étudié l'effet des défauts chargés adsorbés sur la surface du graphène sans former de liaisons avec lui. Contrairement à la littérature où les particules chargées sont déposées a posteriori, les nanoparticules chargées étaient présentes pendant la croissance sur cuivre. Nous interprétons l'existence d'une bande de phonons D' très intense devant celle de la D, et encore jamais signalée avec la présence de ces nanoparticules

  • Titre traduit

    Graphene produced by chemical vapor deposition : from control and understanding of atomic scale defects to production of macroscale functional devices


  • Résumé

    Though graphene is strong candidate to make various applications, still there are issues that need to be resolved. The purpose of this thesis is to grow high quality graphene and transfer it to make new graphene based devices and to engineer defects into graphene structure. We have been able to increase the growth polycrystalline monolayer graphene from few centimeter scale to wafer scale without changing the CVD chamber. At the same time, we have demonstrated a method to decrease the nucleation density which allows us to grow large single crystal graphene from few to hundreds of micrometer. Concerning new design of graphene based devices, the polycrystalline graphene was trans- ferred to create artificial bilayer crossbars where the bilayer region behaved like naturally grown bilayer graphene. We have also developed a novel method of suspending graphene in macroscopic scale in pillared surface. In such a system, the strain in graphene is found to be less than 0.2%. Thereafter a completely dry method of depositing electrodes was developed which prevents damaging of graphene. The scale and process of transferring graphene was improved to different substrates such as 4 inch Si and sapphire substrates. It was used as transparent electrode to in a quantum well LED to replace the Ni/Au electrodes. We have been able to engineer defects into graphene. Firstly defects were induced in a controllable way using chemical method and were analyzed using Raman spectroscopy and Transmission Electron Microscopy which revealed a two step mechanism of defect formation in the graphene structure. We have also studied the effect of charged defects which adsorb onto the graphene surface without forming bonds with it. Unlike in literature where charged particles were deposited onto graphene, here the charged nano particles were present dur- ing the growth process in the copper foil. We believe that due to these nano particles, the intensity of D' phonon is greatly enhanced. Such anomalously higher intensity of D' band compared to D band has not been reported before


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