Linear electrooptic microscopy : applications to micro and nano-structured materials

par Duc Thien Trinh

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Joseph Zyss.

Soutenue le 25-03-2015

à Cachan, Ecole normale supérieure , dans le cadre de École doctorale Sciences pratiques (1998-2015 ; Cachan, Val-de-Marne) , en partenariat avec Laboratoire de Photonique Quantique et Moléculaire (laboratoire) .

Le jury était composé de Ady Arie, Vasyl Shynkar.

Les rapporteurs étaient Sophie Brasselet, Germano Montemezzani.

  • Titre traduit

    Microscopie par effet linéaire électro-optique : applications aux matériaux micro- et nano-structurés


  • Résumé

    Nous avons développé une nouvelle méthode de microscopie par effet électro-optique linéaire (effet Pockels), dite PLEOM, permettant de cartographier la susceptibilité du deuxième ordre Chi(2) d'un matériau non-centrosymétrique [1, 2]. Cette méthode est complémentaire de la microscopie de génération de seconde harmonique, et s’en distingue par différents aspects physiques et pratiques. Grâce à une détection interférométrique stabilisée, le retard de phase provoqué par une variation d'indice locale du matériau non-linéaire sous l'effet d'un champ électrique est détecté à 10-6 radians près, ouvrant la voie à l'imagerie d'échantillons biologiques ou au suivi du mouvement de nano-sondes [3]. PLEOM apporte un type de données nouveau, la "réponse en phase" du matériau, porteuse d'information physiques plus difficilement accessibles en microscopie biphotonique.Ce manuscrit décrit de nouveaux domaines de développement et d’application de PLEOM, qui a évolué vers une plateforme aux applications variées et multi-échelles, allant du nanométrique au millimétrique.Nous avons tout d’abord montré comment déterminer le vecteur de polarisation attaché à des nano-cristaux ferroélectriques uniques, en vue de leur utilisation comme nano-sondes. Cette nouvelle méthode permet, à notre connaissance de façon unique, de distinguer deux nano-cristaux mono-domaines d'orientations exactement opposées, dont les réponses en SHG ne peuvent pas être distinguées. Une image de phase électro-optique, combinée à un diagramme de polarisation, donne accès à l'orientation vectorielle d'un nano-cristal orienté aléatoirement dans le référentiel du laboratoire. Un verrou est ainsi levé pour des applications comme l'imagerie de nano-domaines ferroélectriques, celle de potentiels électrochimiques membranaires, où l'étude de la dynamique de rotation de molécules. Deux spécificités remarquables de PLEOM en font une méthode d'avenir : la faible intensité de pompage qui assure une bien meilleure biocompatibilité ainsi que la simplicité de la source laser continue utilisée.Nous avons ainsi pu utiliser PLEOM pour caractériser les domaines ferroélectriques d'un cristal de KTiOPO4 périodiquement réorienté en vue d’un quasi-accord de phase, ainsi que ceux d'un cristal bidimensionnel quasi-périodique de LiNbO3. Un retournement clair de la phase de 180 degree est observé au travers des parois de domaines, dont les coefficients électro-optiques apparaissent opposés dans le référentiel du laboratoire. PLEOM se présente ainsi comme un outil de caractérisation non destructif des propriétés de ces cristaux artificiels dont les motifs et les défauts (tels qu'une orientation localement incomplète) ont été caractérisés spatialement, et permet de mesurer localement leurs propriétés non-linéaires, dont le caractère tensoriel permet d’aller au-delà des informations acquises en microscopie classique.En outre, nous avons fait la preuve de principe d'une nouvelle expérience biomimétique, visant à étudier les potentiels membranaires cellulaires, en utilisant PLEOM sur des membranes phospholipidiques créées sur puce micro-fluidique et dopées en colorants.


  • Résumé

    Complementing Second-Harmonic Generation (SHG) microscopy, a new home-made nonlinear microscope named Pockels Linear Electro-Optical Microscopy (PLEOM) based on the linear electrooptic (Pockels) effect, has been developed and used to map the second-order susceptibility Chi(2) of non-centrosymmetric materials with high sensitivity due to a stabilized interferometric homodyne detection scheme [1, 2]. This enables PLEOM to detect the electrooptic phase retardation of light resulting from the variation of the refractive index of nonlinear materials down to 10-6 radian and to investigate nonlinear materials at the nano-scale [3] towards applications in imaging of biological samples and tracking of labels therein. With PLEOM, a new imaging method allows to access, besides the aplitude, the no less crucial phase response, which is not readily amenable to classical SHG microscopy. In the frame of this dissertation, we have further extended the range of applications of PLEOM to investigate nonlinear materials and structures from nano- to millimeter-scale.Firstly, we have proposed and demonstrated a new approach towards the full vector determination of the spontaneous polarization of single ferroelectric nano-crystals used as SHG nano-probes. This method allows to remove the ambiguity inherent to earlier polarization-resolved SHG microscopy experiments, and has permitted full determination of the orientation of single domain ferroelectric nano-crystals. The electrooptic phase response obtained in the form of phase images and polarization diagrams yields the full orientation in the laboratory frame of randomly dispersed single nano-crystals, together with their electric polarization dipole. The complete vector determination of the dipole orientation is a prerequisite to important applications including ferroelectric nano-domain orientation, membrane potential imaging and rotation dynamics of single biomolecules, especially by using a new low-cost non-invasive imaging method with a low intensity illumination beam.The ferroelectric domain pattern of periodically poled KTiOPO4 and of a two-dimensional decagonal quasi-periodic LiNbO3 nonlinear crystal was determined by local measurement of their electro-optically induced phase retardation. Owing to the sign reversal of the electrooptic coefficients upon domain inversion, a 180 degree (pi) phase shift is observed across domain barriers between domains with opposed orientations. PLEOM allows to reveal the nonlinear and electrooptic spatially modulated patterns in ferroelectric crystals in a non-destructive manner and to determine their poling period, duty cycle and short-range order as well as to detect local defects in the domain structure, such due to incomplete poling.In addition, we have also proposed and demonstrated a new method, based on the voltage dependence of the electrooptic dephasing, to mimic the membrane potential in cells, working at this stage on nonlinear dye containing phospholipidic membranes, grown in a microfluidic set-up.


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