Modélisation multi-échelles de la composition chimique des aérosols : impacts des processus physico-chimiques sur la formation d'aérosols organiques secondaires dans les nuages

par Alexandre Berger

Thèse de doctorat en Physique et chimie de l'atmosphère

Sous la direction de Céline Mari et de Maud Leriche.

Soutenue en 2014

à Toulouse 3 .


  • Résumé

    Les aérosols atmosphériques jouent un rôle majeur dans les questions environnementales liées au climat, à la qualité de l'air et à la santé humaine. Les aérosols organiques (AO) constituent une part importante de la masse particulaire totale. Or les mécanismes de formation des AO sont mal connus. En particulier, un enjeu actuel reste la définition des composés organiques semi-volatils (COSV) issus de l'oxydation dans l'atmosphère de composés organiques volatils (COV) qui vont condenser sur ou au sein des aérosols préexistants pour former les aérosols organiques secondaires (AOS). De récentes études en laboratoire ont montré la contribution des COV oxygénés (COVO) dans la formation de composés organiques faiblement volatils en phase aqueuse. Ces études restent cependant incomplètes et il y a un besoin urgent de mieux comprendre la photochimie en phase aqueuse des espèces polyfonctionnelles et d'étudier l'influence des paramètres pertinents pour l'atmosphère (pH, concentrations initiales, présence de composés inorganiques) sur les processus de formation des AOS. Ces voies de formation d'AOS doivent être prises en compte dans les modèles atmosphériques. L'objectif de ce travail est d'évaluer la formation potentielle d'AOS produits lors d'un évènement nuageux observé à la station du Puy de Dôme à l'aide de simulations réalisées avec le modèle Méso-NH. Le réalisme des simulations pour la formation des AOS dépend de l'intégration, dans le schéma chimique en phase gazeuse, des espèces chimiques pertinentes, notamment les COV et leurs produits. Le mécanisme ReLACS2 répond à cette exigence et prend en compte à la fois les précurseurs de l'ozone et la formation des AOS. Ce dernier mécanisme est couplé avec le module ORILAM-SOA qui intègre le partitionnement gaz/particule des espèces inorganiques et organiques et les processus de nucléation, de condensation/évaporation, d'activation et de dynamique des aérosols. Dans un premier temps, ce couplage est évalué sur trois cas d'études réels sur l'Europe dans des conditions météorologiques contrastées. Un exercice d'inter-comparaison des modèles Méso-NH et WRF/CHEM ainsi qu'une comparaison de ces modèles avec les observations in-situ sont réalisés. Dans un deuxième temps, un premier travail de développement conduit à inclure les COVO, solubles et légers (jusqu'à 4 carbones), et la réactivité en phase associée, dans le mécanisme ReLACS2, avant de considérer la formation des AOS en phase aqueuse. Un nouveau mécanisme chimique, ReLACS3, est crée. Parallèlement, un second développement permet d'inclure la part des noyaux de condensation nuageux (CCN) dans la chimie de la goutte d'eau pour obtenir un couplage entre la phase gazeuse, aqueuse et particulaire. Avant de tester ces développements, une simulation 2D idéalisée d'un nuage orographique, observé lors d'une campagne de mesures intensives à la station du puy-de-Dôme durant l'été 2011, est réalisée. Cette étude permet de mettre en évidence le potentiel impact de la réactivité en phase aqueuse et de l'activation des CCN sur la formation des AOS.

  • Titre traduit

    Multiscale modelling of aerosol chemical composition : impacts of cloud physical chemical processes on secondary organic aerosol formation


  • Résumé

    Atmospheric aerosols play a major role in environmental issues related to climate, air quality and human health. Organic aerosols (OA) are an important fraction of total particulate mass. However, formation mechanisms of OA are poorly understood. In particular, a current challenge remains the definition of semi-volatile organic compounds (SVOC) from atmospheric oxidation of volatile organic compounds (VOC) that will condense on or within existing aerosols to form secondary organic aerosols (SOA). Recent studies in laboratory have shown the contribution of oxygenated VOC (OVOC) in the formation of low volatile organic compounds in aqueous phase. However, these studies still incomplete and there is an urgent need for better understanding photochemistry in aqueous phase of polyfunctional species and to study the influence of the relevant parameters for the atmosphere (pH, initial concentrations, the presence of inorganic compounds) on SOA processes. Moreover, these pathways of SOA formation should be taken into account in atmospheric models. The objective of this thesis is to evaluate the potential SOA production during a cloud event observed at the puy-de-Dôme station with simulations performed using the Meso-NH model. The realism of these simulations for forming SOA depends on the integration, in the chemical gaseous phase scheme, of the relevant chemical species including VOC and their products. The ReLACS2 mechanism meets this requirement and takes into account both ozone precursors and formation of SOA. This latter mechanism is coupled with the ORILAM-SOA module that integrates gas/particle partitionning of inorganic and organic species, and nucleation, evaporation/condensation, activation and dynamic aerosol processes. Firstly, this coupling is tested on three real cases over Europe in contrasted standart meteorological conditions. An exercise of inter-comparison of Meso-NH and WRF/CHEM models and a comparison of these models with in-situ observations over Europe are performed. Secondly, a first work consists in including COVO, short and soluble (up to 4 carbons), and the associated aqueous phase reactivity, in the ReLACS2 mechanism, in order to consider SOA formation in aqueous phase. A new chemical mechanism, ReLACS3, is created. In parallel, a second work consists in including the part of cloud condensation nuclei (CCN) into the chemistry of the water droplets for a complete coupling between the gas, aqueous and particulate phases. To test these developments, an 2D idealized simulation of an orographic cloud, observed during an intensive campaign at the puy-de-Dôme station which occured in summer 2011, is performed. This study highlighted the potential impact of the aqueous phase reactivity and activation of CCN on SOA formation.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (192 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 169-192. Annexes

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  • Bibliothèque : Université Paul Sabatier. Bibliothèque universitaire de sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 2014 TOU3 0320
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