Interactions magnétite-Al(III)-silice dans les conditions physico-chimiques des générateurs de vapeur des centrales nucléaires « REP »

par Lisa Million-Picallion

Thèse de doctorat en Chimie physique

Sous la direction de Gilles Berger et de Grégory Lefèvre.

Soutenue en 2014

à Toulouse 3 .

  • Titre traduit

    Interactions magnetite-Al(III)-silica in physico-chemical conditions of PWR steam generator


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  • Résumé

    Dans le circuit secondaire des réacteurs nucléaires à eau sous pression, les interactions entre la magnétite et les impuretés contenues dans l’eau entraînent la formation et la consolidation de dépôts sur la plaque à tubes dans le fond des générateurs de vapeur (GV). Ces dépôts, appelés « boues dures », peuvent conduire à la déformation des pieds de tubes des GV qui favorisent la corrosion sous contrainte et ainsi portent atteinte au bon fonctionnement des générateurs de vapeur. Les retours d’analyse des boues dures extraites de centrales françaises et internationales ont permis d’identifier les principales espèces, à savoir la magnétite, l’aluminium et le silicium, à l’origine de la formation et de la consolidation des boues dures. Cette étude a pour objectif de mettre en évidence les types d’interactions entre ces espèces qui induisent la formation de boues dures dans les conditions physico-chimiques représentatives des GV. Pour cela, la réalisation d’un montage expérimental construit autour d’un autoclave a permis de reproduire les conditions physico-chimiques proches des générateurs de vapeur (solution diluée, 275°C, pH basique et milieu réducteur). La cinétique de décomposition thermique de l’hydrazine, utilisée pour éliminer l’oxygène résiduel du circuit secondaire et imposer un Eh réducteur, a été étudiée afin de mettre au point une injection en continu et ainsi travailler dans un milieu chimique stationnaire. Les valeurs de pH et de potentiel redox à 275°C ont été mesurés in-situ par potentiométrie haute température dans deux milieux chimiques nominaux appliqués en centrale, le milieu éthanolamine haut pH et le milieu morpholine bas pH. Afin de comprendre les processus impliqués dans la formation de boues dures, des expériences ont été réalisées pour simuler l’interaction entre les impuretés dissoutes (aluminium et/ou silicium) et la magnétite. L’aluminium est l’élément le plus réactif, son comportement est influencé par sa faible solubilité mais également par le pH du milieu. Par contre, les conditions physico-chimiques des zones des boues dures, impactées par la présence d’oxydes et d’espèces fortement concentrées, peuvent être très différentes du milieu nominal. En se basant sur les compositions des boues dures extraites des centrales, un second type d’expérience a été mené en faisant interagir les espèces principales sous forme d’oxydes (magnétite, alumine et silice) dans un milieu chimique non contrôlé. Ces essais ont permis d’obtenir des morceaux consolidés par la présence d’aluminosilicate (kaolinite) et d’hydroxyde d’aluminium (boehmite). La formation de phases secondaires est capable d’influencer le pH et donc la réactivité des espèces en présence.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (193 p.)
  • Notes : Thèse confidentielle jusqu'au 17/12/2024
  • Annexes : Bibliogr. p. 163-168

Où se trouve cette thèse\u00a0?

  • Bibliothèque : Université Paul Sabatier. Bibliothèque universitaire de sciences.
  • Non disponible pour le PEB
  • Cote : 2014 TOU3 0246
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