Modification de nanotubes de TiO2 pour la production d’hydrogène par photodissociation de l’eau sous lumière solaire

par Pierre-Alexandre Gross

Thèse de doctorat en Chimie physique

Sous la direction de Valérie Keller et de Elena R. Savinova.

Soutenue le 21-11-2014

à Strasbourg , dans le cadre de École doctorale Sciences chimiques (Strasbourg) , en partenariat avec Laboratoire des matériaux, surfaces et procédés pour la catalyse (Strasbourg) (équipe de recherche) .

Le président du jury était Jean-Marc Planeix.

Le jury était composé de Eliane Sutter.

Les rapporteurs étaient Hermenegildo Garcia Gomez, Hubert H. Girault.


  • Résumé

    Ce travail de thèse traite de la production d’hydrogène par le procédé de photoélectrocatalyse en utilisant une photoanode à base de nanotubes de TiO2 verticalement alignés. L’utilisation du TiO2 étant limité pour des applications solaires en raison de son large gap, il est nécessaire de le modifier. Deux approches sont proposées pour modifier les nanotubes de TiO2 et leur permettre d’absorber la lumière visible. La première est une modification chimique du TiO2 par co-dopage cationique-anionique (Ta-N) ou (Nb-N). Les cations sont insérés durant la croissance des nanotubes grâce à une approche inédite, et l’azote est inséré durant le traitement thermique. Ceci a pour effet la formation d’orbitales hybrides qui entraîne une réduction du gap et une activité sous lumière visible, tout en permettant une stabilité de la structure. La seconde approche consiste à déposer des nanoparticules d’Ag sur la surface des nanotubes de TiO2. Grâce au contrôle de la morphologie des nanoparticules d’Ag, leur résonnance plasmonique permet de stimuler l’absorption du TiO2 et ainsi d’augmenter son rendement à la fois sous lumière UV et sous lumière visible.

  • Titre traduit

    Modification of TiO2 nanotubes for hydrogen production by water-splitting under solar light


  • Résumé

    This work is about the production of hydrogen by photoelectrocatalysis using a vertically aligned TiO2 nanotubes based photoanode. Utilization of TiO2 for solar applications is limited due to its large band gap, it has to be modified. Two approaches are proposed for the modification of the TiO2 nanotubes to make them absorb visible light. The first one is the chemical modification of the TiO2 by (Ta-N) or (Nb-N) cationic-anionic co-doping. Cations are inserted during the growth of the nanotubes by a novel approach, and nitrogen is inserted during heat treatment. This leads to the formation of hybrid orbitals resulting in a band gap reduction and of activity under visible light. The second approach consists of the deposition of Ag nanoparticles on the surface of the TiO2 nanotubes. Thanks to the control of the morphology of the Ag nanoparticles, their plasmonic resonance can enhance the absorption of TiO2 and thus increase its activity both under UV and visible light.

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