The quantum dynamics of the diffusion of dissociatively adsorbed diatomic molecules

par Thiago Diamond Reis Firmino

Thèse de doctorat en Chimie informatique et théorique

Sous la direction de Roberto Marquardt.

Soutenue le 27-05-2014

à Strasbourg , dans le cadre de École doctorale Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....) , en partenariat avec Institut de chimie (Strasbourg) (laboratoire) .

Le président du jury était Maurice Monnerville.

Le jury était composé de Antoine Bonnefont.

Les rapporteurs étaient Jean-Christophe Tremblay.

  • Titre traduit

    Dynamique quantique de diffusion de molécules diatomiques dissociées et adsorbées


  • Résumé

    Les travaux réalisés au cours de cette thèse portent sur la dynamique quantique de diffusion d'atomes d'hydrogène sur une surface de palladium (111). L'étude du système 3D a permis de détailler le spectre infrarouge de H/Pd(111) en mettant en évidence l'existence sur différents sites d'adsorption d'états localisés fortement couplés (résonance de Fermi). Ce phénomène gouverne la diffusion des atomes d'hydrogène sur une échelle de temps ultra-rapide (fs).L'étude du système 6D (H2/Pd(111)) a montré que les transitions observées sont, en fait, des bandes de transition entre plusieurs états d'adsorption quasi-dégénérés. L'accord entre les valeurs calculées et mesurées est, par contre, significativement moins bon qu'entre celles calculées pour le système 3D et les données mesurées. Est-ce que l'hydrogène adsorbé sur le palladium existe sous la forme d'une molécule diatomique faiblement lié? Cette thèse a fourni certains éléments de réponse à cette question, qui reste cependant encore ouverte.


  • Résumé

    The work carried out during this thesis focuses on the quantum dynamics of the diffusion of hydrogen atoms on a surface of palladium (111). The study of the 3D system allowed us to detail the infrared spectrum of H/Pd (111), showing the existence of different adsorption sites on which localized states exist that are strongly coupled (Fermi resonance). This phenomenon governs the diffusion of hydrogen atoms in an ultra-fast time scale (fs).The study of the (6D) H2/Pd(111) system has shown that the transitions observed are in fact transition bands between several quasi-degenerate adsorption states. The agreement between the calculated and measured values is significantly less good than that between the data calculated for the 3D system and the measured data. Does adsorbed hydrogen on palladium exist in the form of a weakly bound H2 molecule? This thesis has provided some answers to this question, which remains open, hovewer, to some extent.


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