Production of colloidal biogenic elemental selenium and removal by different coagulation-flocculation approaches

par Lucian Staicu

Thèse de doctorat en Sciences et Techniques de l'Environnement

Sous la direction de Eric Van Hullebusch.

Soutenue le 19-12-2014

à Paris Est en cotutelle avec l'Erasmus Mundus ETeCoS3 , dans le cadre de École doctorale Sciences, Ingénierie et Environnement (Champs-sur-Marne, Seine-et-Marne ; 2010-2015) , en partenariat avec Laboratoire Géomatériaux et Environnement (Champs-sur-Marne, Seine-et-Marne) (laboratoire) et de Laboratoire Géomatériaux et Environnement (laboratoire) .

Le président du jury était Stefan Uhlenbrook.

Le jury était composé de Eric Van Hullebusch, Piet N. L. Lens, Giovanni Esposito.

Les rapporteurs étaient Erkan Sahinkaya, Paul Mason.


  • Résumé

    Le sélénium (Se) est un élément chalcogène avec un domaine de concentration étroit entre essentialité et toxicité. La toxicité est principalement liée à la spéciation chimique du Se qui évolue en fonction des conditions redox du milieu. Les formes oxyanioniques de Se, le sélénite (Se [IV], SeO32-) et le séléniate (Se [VI], SeO42-), sont solubles dans l'eau, biodisponibles et toxiques. En revanche, le sélénium élémentaire, Se(0), est insoluble et moins toxique. Néanmoins, les nanoparticules du Se(0) sont potentiellement dangereuses pour certains groupes des mollusques (comme les bivalves) et aussi pour les poissons. En outre, lorsque le Se(0) est rejeté dans les écosystèmes aquatiques, sa ré-oxydation jusqu'au sélénite et séléniate peut se produire. Le sélénium élémentaire d'origine biogénique Se(0) a été produit par la réduction de SeO42- dans des conditions anaérobies en utilisant un inoculum microbien mixte (boues granulaires) et par la réduction de SeO32- dans des conditions aérobies en utilisant une culture bactérienne pure (une nouvelle souche de Pseudomonas moraviensis identifiée et caractérisée pour la première fois dans cette thèse). Les deux types de Se(0) ont montré une forte stabilité colloïdale dans l'écart de pH variant de 2 à 12. La stabilité colloïdale est due à la charge négative (-15 mV à -30 mV) de la couche de biopolymère qui entoure Se(0) et à la taille nanométrique des particules de Se(0). La taille des particules de Se(0) produite par la boue anaérobie granulaire se situait entre 50 et 300 nm, avec une taille moyenne de 166 nm. A l'inverse, les nanoparticules de Se(0) produites par Pseudomonas moraviensis stanleyae sont caractérisées par un diamètre plus faible (~ 100 nm).Compte tenu des risques pour l'environnement engendrés par le relargage du Se(0) biogénique, des mesures appropriées doivent être mises en œuvre pour la séparation solide-liquide en utilisant une technologie efficace. Le potentiel de séparation solide-liquide de Se(0) généré a été évaluée par centrifugation, filtration, coagulation-floculation et électrocoagulation. Alors que toutes les approches présentent des rendements de séparation de Se(0) variables, l'électrocoagulation en utilisant des électrodes sacrificielles de fer a montré l'efficacité d'élimination le plus élevée (97%)

  • Titre traduit

    Bioproduction de sélénium élémentaire colloïdale et traitement à l'aide de procédés de coagulation-flocculation


  • Résumé

    Selenium (Se) is a chalcogen element with a narrow window between essentiality and toxicity. The toxicity is mainly related to the chemical speciation that Se undergoes under changing redox conditions. Se oxyanions, namely selenite (Se[IV], SeO32-) and selenate (Se[VI], SeO42-), are water-soluble, bioavailable and toxic. In contrast, elemental selenium, Se(0), is solid and less toxic. Nevertheless, Se(0) nanoparticles are potentially harmful as particulate Se(0) has been reported to be bioavailable to filter feeding mollusks (e.g. bivalves) and fish. Furthermore, Se(0) is prone to re-oxidation to toxic SeO32- and SeO42- when discharged into aquatic ecosystems. Biogenic Se(0) under investigation was produced by the reduction of Na2SeO4 under anaerobic conditions using a mixed bacterial inoculum (anaerobic granular sludge) and through the reduction of Na2SeO3 under aerobic conditions using a pure microbial culture (Pseudomonas moraviensis stanleyae, a novel strain identified and characterized for the first time herein). Both types of Se(0) showed strong colloidal stability within the 2-12 pH range. The colloidal stability is caused by the negatively charged (-15 mV to -30 mV) biopolymer layer covering biogenic Se(0) particles and by their nanometer size. The particle size of Se(0) produced by anaerobic granular sludge ranged between 50 and 300 nm, with an average size of 166 nm. Conversely, the Se(0) particles produced by Pseudomonas moraviensis stanleyae are characterized by a lower diameter (~ 100 nm).The solid-liquid separation potential of Se(0) was assessed by centrifugation, filtration, coagulation-flocculation and electrocoagulation. While all approaches can bring about Se(0) removal from suspension with various degrees of success, electrocoagulation using iron sacrificial electrodes showed the highest removal efficiency (97%). Because biogenic Se(0) is harmful to the environment, appropriate measures must be implemented for the solid-liquid separation using an efficient technology


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