Investigation of photonic properties of self-assembled nanoparticule monolayer : applications to photonic crystals and patterned organic light emitting diodes

par Getachew Tilahum Ayenew

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Alexis Fischer, Azzedine Boudrioua et de Olivier Gorceix.

Le président du jury était Céline Fiorini-Debuisschert.

Le jury était composé de Chii-Chang Chen.

Les rapporteurs étaient François Flory, Agnès Maître.

  • Titre traduit

    Etude des propriétés photoniques de monocouches de nanoparticules auto-organisées : application aux cavités à cristaux photoniques et aux diodes électroluminescentes organiques nanostructurées


  • Résumé

    Nous étudions les propriétés photoniques dans le plan de monocouches de nanostructures auto-organisées. L'objectif de cette l'étude est d'appliquer les nanostructures auto-organisées pour la réalisation de cavités à cristaux photoniques (CP), et de nouvelles sources de lumière organiques. Le premier chapitre présente les opales et les opales-inverse réalisées à partir de nanoparticules auto-organisées et leurs propriétés optiques. Dans une deuxième partie, sont introduits les cristaux photoniques, leur physique et les outils numériques pour les quantifier. Le deuxième chapitre se concentre sur l'étude des propriétés photoniques de réseaux périodiques bidimensionnels de monocouches de nanoparticules diélectriques auto-organisées. La transmission optique dans le plan du cristal et l'existence de bandes interdites photoniques sont systématiquement étudiées en utilisant la méthode numérique des différences finies dans le domaine temporel en trois dimensions (3D FDTD). Les structures étudiées sont des monocouches de sphères diélectriques entourés d'air («opales») ou des sphères d'air entourées par un matériau diélectrique («opales inverses») en treillis triangulaire, avec et sans substrat de verre. Les bandes interdites photoniques (BIP) sont étudiées en fonction du contraste d'indice et de la compacité des sphères. Pour les structures sans substrat, la BIP est observée pour les faibles indices de réfraction des matériaux. Toutefois, la présence d'un substrat de verre réduit les BIP. Défaut microcavité conçu en opales et opales inverses sont alors pris en compte. Le meilleur facteur de qualité sont obtenus avec des inverses-opales lorsque la compacité (r/a ) est d'environ 0,32. Une expérience pour mesurer la propagation dans le plan dans des monocouches de opales est présentée. Dans le troisième chapitre de cette étude, nous présentons une nouvelle approche de nanostructuration bidimensionnelle qui utilise la photolithographie et des nanoparticules auto-organisée pour nanostructurer de diodes électroluminescentes organiques. Cette technique utilise la photolithographie classique, un photo masque réutilisable faits de micro nanoparticules auto-organisées, et une résine photosensible. Le masque est constitué de micro-sphères de SiO2 et de polystyrène monodisperses de taille sub-micronique déposées d'une manière auto-organisée sur un substrat de quartz. Le principe de fonctionnement est similaire à celui de la photolithographie classique, sauf que deux configurations peuvent être distingués : le mode contact-dure et le mode contact-doux. Dans la première configuration, chaque microsphère agit comme une lentille micro-boule qui focalise la lumière et expose la partie de la résine photosensible au-dessous d'elle. Le motif résultant reproduit l'agencement du réseau triangulaire des sphères avec la même période. Dans le mode de contact-doux un comportement de masque de phase est obtenu qui se traduit par des périodes de réseau égales à la moitié du diamètre de la sphère. La période de réseaux et le diamètre des trous les plus petits obtenus avec une source de lumière de 405 nm sont respectivement 750 nm et 420 nm. Finalement, cette nouvelle technique de structuration de motifs bidimensionelle est appliquée à la nanostructuration d'OLEDs. Comme exemple, des OLEDs nano-structurées avec des couleurs d'émission vertes et rouges sont réalisées et présentées.


  • Résumé

    We investigate the in-plane photonic properties of monolayer of self-organized nanostructures. We aim at investigating the contribution of photonic self-organized nanostructures to organic photonic crystal (PhC) cavities, and novel organic light sources.The first chapter presents bulk opals and inverse-opals made of self-organized nanoparticles and their optical properties. In a second part, photonic crystals are introduced as well as the physics and the numerical tools to quantify them.The second chapter deals with the study of photonic properties of two-dimensional periodic array of monolayer of self-organized dielectric nanoparticles. The in-plane optical transmission and the existence of photonic band gap are systematically studied by using the 3D finite-difference time domain (3D FDTD) method. The structures studied are monolayer of dielectric spheres surroundedby air ('opals') and air spheres infiltrated with dielectric material ('inverse opals') in triangularlattice, with and without glass substrate. The dependence of photonic band gaps (PBGs) on therefractive index and on the compactness of spheres is studied. For self-sustained structures, PBG isobserved for relatively low refractive indices of materials. However, the presence of a glasssubstrate reduces the PBGs. Defect microcavity designed in opals and in inverse opals are then considered. The best quality factor are obtained with inverse-opals when the compactness (r/a ratio) is around 0.32. An experiment to measure the in-plane propagation in monolayers of opals is presented. In the third chapter of this study, we present a new approach of two-dimensional patterning based on self-organized nanoparticle photolithography for nanostructuration of organic light emitting diodes. This technique uses conventional photolithography, a reusable photomask made of self organized micro nanoparticles, and a conventional photoresist. The mask consists of micro and submicronsized SiO2 or Polystyrene mono-dispersed spheres deposited in a self-organized manner on aquartz substrate. The principle of operation is similar to the one of conventional photolithography except that two configurations can be distinguished : The hard-contact mode and the soft-contact mode. In the first configuration, each microsphere acts as a micro ball-lens that focuses the light and expose the part of the photoresist underneath the spheres. The resulting pattern reproduce the triangular lattice arrangement of the spheres with the same period. In the soft contact mode a phase mask behavior is obtained which results in lattice periods being the half of the sphere diameters. Lattice periods and hole diameter as small as 750 nm and 420 nm respectively are demonstrated with a 405 nm light source. Eventually, this new two-dimensional patterning technique is applied to the nanostructuration of OLEDs. As an example, green and red patterned OLEDs are demonstrated.


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