Spectroscopie de phase multi-dimensionnelle de l'émission attoseconde moléculaire

par Antoine Camper

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Pascal Salières.


  • Résumé

    Une molécule soumise à un champ laser infra-rouge intense (dans la gamme des 10 14 W.cm−2) peut être ionisée par effet tunnel. Le paquet d’ondes électroniques (POE) ainsi libéré est alors accéléré par le champ laser et, lorsqu’il repasse à proximité de l’ion parent, il a une certaine probabilité de se recombiner dans son état fondamental. Lors de cette recombinaison, le POE libère son énergie sous la forme d’un flash attoseconde (1as=10 −18s) de rayons XUV. Cette émission cohérente est produite à chaque demi-cycle laser résultant en un train d’impulsions attosecondes. Dans le domaine spectral, ce train correspond à un spectre discret d’harmoniques de la fréquence lasers. L’étape de recombinaison de l’électron avec l’ion parent peut être considérée comme une sonde de la structure des orbitales de valence moléculaires participant à la génération d’harmoniques et de la dynamique ayant lieu dans l’ion pendant l’excursion de l’électron dans le continuum. En caractérisant en amplitude, phase et polarisation, l’émission harmonique associée à cette recombinaison, il est possible de remonter à ces informations structurales et dynamiques avec une précision de l’ordre de l’Ångström et une résolution attoseconde. En particulier, la phase de l’émission harmonique qui est difficile à caractériser, encode des informations indispensables à la bonne compréhension des processus ayant lieu dans le milieu de génération. Nous présentons les principes et testons de nouvelles techniques permet tant de caractériser la phase de l’émission attoseconde suivant plusieurs dimensions à la fois et dans un laps de temps optimisé. Dans une première partie, nous présentons une méthode permettant de caractériser rapidement la phase spectrale de l’émission harmonique, fondée sur un modèle en champ fort de la photoionisation à deux couleurs (RABBIT). Nous introduisons ensuite une nouveau dispositif interférométrique à deux sources, permettant de mesurer les variations de phase de l’émission attoseconde induites par l’excitation d’un paquet d’ondes rotationnelles ou vibrationnelles. Ce dispositif très stable, compact et sobre énergétiquement repose sur l’utilisation d’un élément optique de diffraction (DOE) binaire. Après avoir qualifié notre dispositif par des simulations numériques et des expériences préliminaires, nous montrons qu’il est si sensible qu’il permet de mesurer les variations de phase en fonction du paramètre d’excitation pour différentes trajectoires électroniques dans le continuum. Pour l’azote et le dioxyde de carbone, les mesures expérimentales montrent des variations de phase très différentes pour les deux premières trajectoires électroniques. Ce DOE est ensuite utilisé pour mesurer la phase de l’émission harmonique dans les molécules alignées dans les mêmes conditions expérimentales que le RABBIT. Les deux expériences menées successivement donnent des résultats compatibles que nous combinons par deux méthodes différentes : le CHASSEUR et le MAMMOTH. Enfin, nous proposons de combiner le DOE avec un réseau transitoire pour caractériser simultanément la phase de l'émission attoseconde moléculaire suivant deux axes de polarisation différents. Ces différentes techniques de mesure de phase nous ont permis d’étudier précisément l’émission harmonique suivant différentes dimensions (angle d’alignement, intensité de génération, trajectoire électronique) et d’en tirer de nouvelles informations sur le mécanisme de génération dans les molécules.

  • Titre traduit

    Multidimensionnal Phase Spectroscopy of the Attosecond Molecular Emission


  • Résumé

    When a low-frequency laser pulse is focused to a high intensity into a gas, the electric field of the laser light may become of comparable strength to that felt by the electrons bound in an atom or molecule. A valence electron can then be 'freed' by tunnel ionization, accelerated by the strong oscillating laser field and can eventually recollide and recombine with the ion. The gained kinetic energy is then released as a burst of coherent XUV light which is spectrally organized as harmonics of the fundamental driving field frequency.In high-harmonic molecular spectroscopy, the recombining electron wave-packet probes the structure of the molecule and the dynamics occurring in the ion left after tunnel ionization. The XUV burst is imprinted with this information which can be retrieved through an accurate characterization of the amplitude, phase and polarization of the harmonics. In the case of small molecules as nitrogen and carbon dioxide, impulsive alignment allows to change the direction of recombination of the electron wave-packet with respect to the molecular axis. The XUV burst from the molecular sample should then be characterized both along the spectral dimension and the alignment angle one, and this for the two polarization components. In this report, we present a new experimental scheme to perform two-source interferometry to measure the phase of the emission in aligned molecules along the alignment angle dimension. We how a refined spatio-spectral analysis of the fringe patterns obtained with this very stable interferometer allows one to extend high-harmonic spectroscopy from short to long trajectories. We then show how the combination of this setup together with RABBIT gives access to a bidimensionnal (spectrum and alignment angle) phase map with no arbitrary constant. Finally comparing two-source interferometry with transient grating spectroscopy leads to inconsistent results that can be interpreted taking into consideration polarization effects.


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