Synthesis and optical properties of plasmonic fluorescent quantum dots

par Botao Ji

Thèse de doctorat en Physique et Chimie des Matériaux

Sous la direction de Benoît Dubertret et de Nicolas Lequeux.

Soutenue le 11-07-2014

à Paris 6 , dans le cadre de École doctorale Physique et chimie des matériaux (Paris) , en partenariat avec Laboratoire de Physique et d'Etude des Matériaux (laboratoire) .

Le jury était composé de Stéphane Roux, Alexandre Bouhelier, Zeger Hens, Agnès Maitre.

  • Titre traduit

    Synthèse et propriétés optiques de quantum dots fluorescents plasmoniques


  • Résumé

    Grâce aux plasmons de surface des nanoparticules métalliques et aux propriétés optiques et électroniques des quantum dots (QDs), les nanostructures QD/métal suscitent beaucoup d'intérêt. Cependant, bien que prometteurs, les hybrides QD/or colloïdaux n'ont été que rarement obtenus.Nous avons mis au point la première méthode de synthèse généralisée conduisant à des structures hybrides cœur/coque/coque QD/SiO2/Au (appelées QDs dorés). Tout d'abord, les QDs hydrophobes sont encapsulés individuellement dans des billes de silice par émulsion inverse. Les nanoparticules obtenues sont ensuite recouvertes d'une coque d'or continue via un processus de dépôt en solution. Les épaisseurs de silice et d'or peuvent être ajustées indépendamment aux dimensions voulues. Nous avons montré que les QDs dorés individuels à base de QDs CdSe/CdS à coque épaisse possèdent une émission stable et poissonienne à température ambiante et sont très photostables. Cette nouvelle structure se comporte comme un résonateur plasmonique avec un facteur de Purcell élevé (~6), en très bon accord avec les simulations.Nous présentons également des auto-assemblages de QDs hydrophobes en superparticules (SPs). Un choix judicieux de QDs donne aux SPs des propriétés exceptionnelles telles qu'une émission de fluorescence intense, non-clignotante et multicolore. Des SPs multifonctionnelles peuvent aussi être obtenues en associant des nanocristaux magnétiques et fluorescents. La croissance d'une coque de silice sur les SPs a permis d'augmenter leur stabilité et nous avons démontré que cette couche de silice pouvait être recouverte d'une coque d'or pour améliorer la photostabilité et la biocompatibilité de ces SPs.


  • Résumé

    Due to the surface plasmons in metallic nanostructures and the exceptional optical and electrical properties of colloidal semiconductor quantum dots (QDs), QD/metal hybrid nanostructures attract much attention. However, although these structures are very promising, colloidal single QD/gold hybrids have rarely been synthesized.We managed to develop for the first time a generalized synthetic route to synthesize a QD/SiO2/Au core/shell/shell hybrid structure (golden QDs). First, hydrophobic QDs are individually encapsulated in silica beads via reverse microemulsion. The obtained QD/SiO2 nanoparticles are then coated with a continuous gold nanoshell using a solution deposition process. The thicknesses of the silica and the gold layers can be tailored independently to various dimensions. We showed that single golden thick-shell CdSe/CdS QDs provide a system with a stable and poissonian emission at room temperature and a high photostability. This novel hybrid golden QD structure behaves as a plasmonic resonator with a strong (~ 6) Purcell factor, in very good agreement with simulations. We also present the self-assembly of hydrophobic QDs into colloidal superparticles (SPs). With a fine choice of QDs, SPs could indeed possess outstanding properties including non-blinking fluorescence, high fluorescence intensity and multi-color emission. Multi-functional SPs could also be obtained by mixing fluorescent or magnetic nanocrystals. The subsequent growth of a silica shell on the SPs allowed an enhancement of their stability and we demonstrated this silica shell could itself be covered by a gold nanoshell to further improve the SPs photostability and biocompatibility.

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