Etude des conditions d’élaboration d’électrodes de pile à combustible PEMFC par procédés plasma

par Stéphane Cuynet

Thèse de doctorat en Physique des plasmas

Sous la direction de Pascal Brault et de Pierrick Buvat.

Le président du jury était Christophe Coutanceau.

Le jury était composé de Pascal Brault, Pierrick Buvat, Christophe Coutanceau, Stephanos Konstantinidis, Elena R. Savinova, Stéphanie Roualdes, Amael Caillard, Olivier Lottin.

Les rapporteurs étaient Stephanos Konstantinidis, Elena R. Savinova.


  • Résumé

    Émanant d’une collaboration entre le laboratoire CNRS du GREMI et le CEA le Ripault, l’objectif de cette thèse est de réaliser une étude exhaustive sur les conditions d’élaboration des électrodes de pile à combustible PEMFC par procédés plasma, dont l’enjeu est d’améliorer l’activité électro-catalytique du catalyseur employé qu’est le platine (Pt). A même quantité, la répartition du platine sur son support se révèle être un critère déterminant sur les performances délivrées par les PEMFCs. De cette observation, plusieurs axes de recherche ont été proposés et chacun d’entre eux a permis d’obtenir de nouveaux résultats. Le régime de pulvérisation magnétron à haute puissance pulsée (HiPIMS) est étudié dans le cas de dépôt de matériaux nobles pures (Pt, Au, Pd) et alliés (Pt5Pd95 et Pt50Pd50) et a permis de révéler une vapeur métallique ionisée conséquente lors du dépôt (10 % à 90 % selon l’élément). Les résultats obtenus sur le régime HiPIMS ont permis la modification de la distribution d’une faible quantité fixée de Pt (20 μg.cm−2) déposée sur la profondeur des couches de diffusion des gaz (GDL), améliorant incidemment les performances des PEMFCs (+80 % à 0.65 V, la tension à puissance nominale). Ce résultat est complété par ceux obtenus sur l’élaboration de catalyseur alliés, notamment sur la disposition du matériel catalytique au niveau de la structure des agrégats (+93 % à 0.65 V pour Pt5Pd95 en dépôts successifs). Une autre étude a permis d’étudier la modification de répartition du Pt en contact avec la membrane électrolyte. La surface de membrane échangeuses de proton est alors initialement structurée. Ces structurations de surface des membranes montrent une amélioration globale des performances PEMFCs pour les architectures CCB (Catalyst Coated Backing) et CCM (Catalyst Coated Membrane) d’un facteur 1.3 jusqu’à 12, respectivement.

  • Titre traduit

    Study of the development conditions of fuel cell PEMFC electrodes by plasma processes


  • Résumé

    From a collaboration between the CNRS laboratory of the CEA and GREMI Ripault, the objective of this thesis is to conduct a complete study on the conditions for producing electrodes of PEM fuel cell by plasma processes in order to improve the electro-catalytic activity of the catalyst (Pt). The platinum atoms on its support appears to be a one of the most important factor determining the performance delivered by the PEMFCs. From this observation, several lines of research have been proposed and each of them has yielded new results. The High Power Impulse Magnetron Sputtering (HiPIMS) process is studied in case of depositions of noble materials (Pt, Au, Pd) and alloy (Pt5Pd95 and Pt50Pd50) and revealed an ionized metal vapor consequent upon deposition (10 % to 90 % depending of the element). The results obtained on the HIPIMS process have allowed a change in the distribution of a small fixed amount of Pt (20 μg.cm−2) deposited on the depth of the gas diffusion layer (GDL), incidentally improving the performance of PEMFCs (+80% at 0.65 V, the voltage at rated power). This result is complemented by those obtained on the development of allied catalysts, especially with the arrangement of the catalytic material on the aggregates structure (+93 % at 0.65 V for Pt5Pd95 in successive deposits). In order to modify the Pt atoms distribution on the membrane support, another study has been realized. The surface of the proton exchange membrane has been structurated before the Pt deposition. Such structuration have shown an increase of the overall performance of PEMFCs in the case of CCB (Catalyst Coated Backing) and CCM (Catalyst Coated Membrane) architecture with an improvement factor of 1.3 up to 12, respectively.


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