Catalytic activity of sewage sludge-derived char composite catalysts towards the oxidation of organic contaminants in water

par Yuting Tu

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Claude Descorme et de Ya Xiong.

Soutenue le 05-12-2014

à Lyon 1 en cotutelle avec Sun Yat-Sen University , dans le cadre de École Doctorale de Chimie (Lyon) , en partenariat avec Institut de Recherches sur la Catalyse et l'Environnement de Lyon (Villeurbanne, Rhône) (laboratoire) et de Institut de Recherches sur la Catalyse et l'Environnement de Lyon (Villeurbanne, Rhône) (laboratoire) .

Le président du jury était Shaoxia Yang.

Le jury était composé de Anne Giroir-Fendler, Michèle Besson.

Les rapporteurs étaient Shaoxia Yang, Florence Epron.

  • Titre traduit

    Performances catalytiques de catalyseurs composites dérivés de charbons préparés à partir de boues de station d'épuration dans l'oxydation de polluants organiques dans l'eau


  • Résumé

    La gestion des boues de station d'épuration est un problème majeur. Dans ce travail, des charbons préparés à partir de boues de station d'épuration (SC) ont été utilisés comme support de catalyseurs. Les performances de ces catalyseurs ont été évaluées dans trois réactions d'oxydation pour le traitement de l'eau : le procédé Fenton, l'oxydation en voie humide catalytique et l'ozonation catalytique. Le catalyseur à base d'oxyde de fer supporté sur ce charbon (FeSC) est très actif dans le procédé de type Fenton pour la décoloration et la minéralisation de l'acide orange II (AOII). Les impuretés inorganiques présentes dans le charbon (cendres), telles que SiO2 et AI2O3, peuvent jouer le rôle de co-catalyseur. Le catalyseur FeSC est également très performant dans l'oxydation en voie humide catalytique du 2-chlorophénol à 120°C sous 0.9 MPa de pression partielle d'oxygène. Cependant, une lixiviation du fer est observée en cours de réaction du fait de la production de HC1 et de petits acides carboxyliques. La lixiviation du fer peut toutefois être évitée lorsque le pH du mélange réactionnel est maintenu en dessus de 4.5, sans que les performances catalytiques n'en soient affectées. Enfin, un catalyseur Mn-g-C3N4 supporté par un charbon obtenu à partir de boue de station d'épuration obtenu par modification de nitrure de carbone par des nanoparticules de manganèse a été synthétisé. L'activité catalytique de ce catalyseur composite est 1.6 fois supérieure à celle du catalyseur Mn-g-C3N4 non supporté. Ce catalyseur composite présente par ailleurs une bonne résistance à l'oxydation et une bonne stabilité, sans qu'aucune lixiviation du manganèse ne soit observée


  • Résumé

    The disposal of sewage sludge has become an issue of particular concern. In this thesis, sewage sludge derived carbon (SC) was employed as a catalyst support. The catalytic behavior of the prepared SC-based composite catalysts was investigated in three kinds of typical oxidation reactions, including heterogeneous Fenton-like oxidation, catalytic wet air oxidation (CWAO) and catalytic ozonation. Sewage sludge-derived carbon supported iron oxide catalyst (FeSC) showed high Fenton-like performances in the discoloration and mineralization of acid orange II (AOII). Inorganic components in the SC, such as SiO2 and AI2O3 may present have a co-catalytic effect upon Fenton-like reaction. FeSC catalyst also performed quite well in the CWAO of 2-CP at 120°C under 0.9 MPa oxygen partial pressure. However, iron leaching was observed due to the generation of HC1 and some small chain organic acids. Iron leaching could be efficiently prevented when the pH of the solution was maintained at values higher than 4.5, while the catalytic activity was only slightly reduced. Finally, Mn2O3 nanoparticles modified g-C3N4 (Mn-g-C3N4) was synthetized as a novel ozonation catalyst. To enlarge the adsorption capacity of the catalyst and improve its performances in the ozonation of sulfamethoxazole, the Mn-g-C3N4 catalyst was further supported over the sewage sludge-based activated carbon (SBAC). The catalytic activity of the composite catalyst was ca. 1.6 times higher compared to the unsupported Mn-g-C3N4 catalyst. The composite catalyst also exhibited very good resistance towards oxidation, limited Mn leaching and high stability


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