Liquides ioniques pour la séparation des d'hydrocarbures gazeux

par Leila Moura

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Catherine Santini et de Margarida Costa Gomes.

Soutenue le 16-06-2014

à Lyon 1 , dans le cadre de École Doctorale de Chimie (Lyon) , en partenariat avec Laboratoire de Chimie, Catalyse, Polymères et Procédés (laboratoire) .

Le président du jury était Stéphane Daniele.

Le jury était composé de Alain Méthivier, Alain Berthod, Isabelle Billard.

Les rapporteurs étaient John D. Holbrey, Anja-Verena Mudring.


  • Résumé

    L'objectif de ces travaux était de synthétiser, caractériser et étudier le potentiel d'une sélection de liquides ioniques, pour la séparation de l'éthane et de l'éthène. L'influence dans l'absorption de l'éthène de la présence de trois cations métalliques, le lithium (I), le nickel (II) et le cuivre (II) dans un liquide ionique était également étudiée. Les liquides ioniques sélectionnés sont basés sur le cation imidazolium contenant des groupes fonctionnels au niveau de la chaine alkyle latérale. Les anions choisis sont le bis(trifluorométhylsulfonyl)imide, [NTf2], la dicyanamide, [DCA] et le méthylphosphite, [C1HPO3]. Sachant qu'un solvant de séparation idéale doit avoir une capacité d'absorption et une sélectivité de séparation élevées, une faible viscosité, une haute stabilité thermique et une cinétique d'absorption rapide pour le gaz sélectionné. Pour évaluer ces propriétés pour les milieux sélectionnés, plusieurs paramètres ont été déterminés la densité et la viscosité des liquides ioniques ainsi que l'absorption de chaque gaz dans les liquides ioniques. L'absorption de l'éthane et de l'éthène dans les liquides ioniques purs ainsi que dans les solutions de liquide ionique + sel métallique a été mesurée dans une gamme de températures comprises entre 303.15 K et 353.15 K et pour des pressions proches de l'atmosphérique. La sélectivité idéale des liquides ioniques pour l'absorption de l'éthane par rapport à l'éthène a ainsi pu être déterminée. La détermination de l'absorption en fonction de la température a permis d'accéder aux propriétés thermodynamiques de solvatation de ces gaz dans des liquides ioniques et à comprendre la manière dont les liquides ioniques interagissent avec ces solutés comment les liquides ioniques se structurent autour de ces molécules

  • Titre traduit

    Ionic liquids for the separation of gaseous hydrocarbons


  • Résumé

    The goal of this research was to synthesize, characterize and study the potential of selected ionic liquids as solvents for the separation of ethane and ethene. The influence on ethene absorption of the presence of three different metallic cations, lithium (I), nickel (II) and copper (II) in an ionic liquid was also studied. The selected ionic liquids are based in the imidazolium cation containing a functionalization in the alkyl side chain. The chosen anions were the bis(trifluorosulfonyl)imide, [NTf2], the dicyanamide, [DCA] and the methylphosphite, [C1HPO3]. Several parameters were taken into account for this primary evaluation, such as measurements of density, viscosity and absorption of each gas in the ionic liquids, since an ideal separation solvent should have a high absorption capacity and gas selectivity, low viscosity, high thermal stability and fast absorption kinetics for the selected gas. The absorption of the 2 gases in the pure ionic liquids and ionic liquid + metallic salt solutions was measured in the temperature range between 303.15 K and 353.15 K and for pressures close to atmospheric. The ideal selectivity of the ionic liquid for the absorption of ethane compared to ethene was determined. The determination of the gas solubility in function of the temperature allowed access to the thermodynamic properties of solvation of the gases in the ionic liquids, and a deeper understanding of the gas-ionic liquid interactions and the structure of the solution


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