Evolution of mechanical properties of silicate glasses: Impact of the chemical composition and Effects of irradiation

par Marina Barlet

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Jean-Marc Delaye.

Soutenue en 2014

à Palaiseau, Ecole polytechnique .

  • Titre traduit

    Evolution des propriétés mécaniques des verres silicatés: impact de la composition chimique et des irradiations


  • Résumé

    Cette thèse vise à caractériser et à comprendre: (1) comment la composition chimique d'un verre change sa dureté, sa résistance à rupture et son comportement en corrosion sous contrainte (SCC), et (2) comment les irradiations affectent à l'échelle structurales ses propriétés. Cette étude s'inscrit dans le contexte du stockage des déchets issus de l'industrie nucléaire, actuellement confinés dans des matrices vitreuses borosilicatés et pour lesquelles il est primordial d'assurer l'intégrité. Nous avons sélectionné ici huit verres modèles simplifiés, contenant uniquement 3 oxydes (SiO2-B2O3-Na2O (SBN) suivant des proportions modulables, et nous en avons caractérisé les duretés, ténacités et comportements en SCC avant et après irradiation. L'étude des huit verres sains SBN permet de déterminer le rôle de la composition chimique sur les propriétés structurales et mécaniques. Nous avons ainsi montré que la teneur en sodium était le paramètre de composition chimique le plus important pilotant le comportement mécanique du verre : au fur et à mesure que celle-ci augmente, la plasticité du verre augmente. Le verre « s'écoule » plus facilement sous sollicitations mécaniques, entraînant une diminution de la dureté et de la ténacité. Au niveau de la corrosion sous contrainte, la présence de sodium induit un phénomène d'écrantage à la pointe de la fissure qui provoque un décalage de la limite de fatigue statique vers des valeurs plus élevées. Quatre verres des huit compositions ont été irradiés pour étudier l'impact d'irradiation élastiques (électroniques)/inélastiques (ioniques) sur la tenue mécanique des verres. Là encore, la teneur en sodium joue un rôle clé en empêchant les évolutions des propriétés mécaniques et du processus de corrosion sous contrainte sous irradiation aux électrons. Les irradiations aux ions légers et lourds ont permis de démontrer que les évolutions structurales et mécaniques sont gouvernées par des processus élastiques qui entraînent à une diminution de la dureté. Enfin il est apparu que les modifications provoquées par les processus inélastiques lors des irradiations aux ions hélium ne sont pas équivalentes à celles engendrées par les irradiations aux électrons.


  • Résumé

    This thesis examines: (1) how the chemical composition changes the hardness, toughness, and stress corrosion cracking behavior in model pristine and (2) how external irradiation impact these properties. It is to be incorporated in the context of the storage of nuclear waste in borosilicate glass matrix, the structural integrity of which should be assessed. Eight simplified borosilicate glasses made of 3 oxides with modulated proportions (SiO2-B2O3-Na2O (SBN) have been selected and their hardness, toughness, and stress corrosion cracking behavior have been characterized prior and after irradiation. The comparative study of the non-irradiated SBN glasses provides the role played by the chemical composition. The sodium content is found to be the key parameter: As it increases, the glass plasticity increases, leading to changes in the mechanical response to strain. Hardness (Hv) and toughness (Kc) decrease since the flow under indenter increases. The analysis of the stress corrosion behavior evidences a clear shift of the SCC curves linked also to the glass plasticity. Four of the 8 simplified SBN glass systems highlight the influence of electron, light and heavy ions irradiations on the mechanical properties. Once again, the sodium content is a key parameter. It is found to inhibit the glass modification: Glasses with high sodium content are more stable. Ions irradiations highlight the predominant role of nuclear interaction in changing the glass properties. Finally, electronic interaction induced by helium and electron irradiation does not lead to the same structural/mechanical glasses variations.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (200 p.)

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