Optimization of Epitaxial Ferroelectric Pb(Zr0.52,Ti0.48)O3 Thin-Film Capacitor Properties

par Qiang Liu

Thèse de doctorat en Matériaux

Sous la direction de Yves Robach, Bertrand Vilquin et de Nicolas Baboux.

Le jury était composé de Bernard Mercey.

Les rapporteurs étaient Maryline Guilloux-Viry, Yves Dumont.

  • Titre traduit

    Optimisation des propriétés de structures capacitives à base de films minces ferroélectriques épitaxiés de Pb(Zr0.52,Ti0.48)O3


  • Résumé

    Avec l’usage intensif de dispositifs microélectroniques modernes, il existe un besoin croissant de mémoires non volatiles. La FeRAM (mémoire ferroélectrique à accès aléatoire) est une des mémoires de nouvelle génération les plus prometteuses en raison de sa faible consommation et de sa vitesse élevé de lecture/écriture. Parmi les différents matériaux ferroélectriques, le PZT (Pb (Zr1-x,Tix)O3) présente une polarisation rémanente élevée et un faible champ coercitif qui en font un candidat de choix pour les FeRAM.Dans cette thèse, la croissance épitaxiale de couches de PZT (52/48) d’épaisseurs variables (33 à 200 nm), sur un substrat de SrTiO3 et une électrode inférieure interfaciale de SrRuO3, a été réalisé par deux méthodes pour comparaison : pulvérisation cathodique et sol – gel. Trois matériaux conducteurs différents (SrRuO3, Pt et ITO) ont été utilisés comme électrode supérieure. L’objectif a été une étude détaillée des propriétés électriques et ferroélectriques de ces structures MFM (métal-ferroélectrique-métal), avec une attention particulière sur l’influence des conditions d’élaboration et de la nature des électrodes sur le courant de fuite et la dynamique de basculement de domaines.Les capacités élaborées par pulvérisation ou sol-gel présentent des caractéristiques semblables : Au-delà d’une épaisseur minimum d’environ 100 nm, pour une structure capacitive à base de PZT de 100 × 100 μm2, elles montrent un faible courant de fuite, une permittivité relative maximale élevée (600 - 1300) et une polarisation rémanente élevée (30 - 40 μC/cm2). Les mécanismes dominants dans le courant de fuite ont été identifiés par un fit des résultats, manifestant différentes contributions en fonction du champ électrique. Des caractérisations par PFM (microscopie à force piézoélectrique) confirme l’existence de domaines ferroélectriques de directions opposées. Il est aussi montré que le champ coercitif dépend fortement de la fréquence de travail. D’autre part, les propriétés d’impression dépendent de l’électrode supérieure, de la nature du recuit et de l’épaisseur de l’électrode inférieure.


  • Résumé

    With the intensive use of modern microelectronic devices in numerous areas, there is an increasing demand for non-volatile memories. FeRAM (ferroelectric random access memory) is one of the most potential next-generation memories for its ultra-low power consumption and high read/write rate. Among various ferroelectrics, PZT (Pb(Zr1-x,Tix)O3) exhibits high remnant polarization and low coercive field, which make it a promising candidate for FeRAM.In this dissertation, PZT(52/48) layers of various thicknesses (from 33 nm to 200 nm) have been epitaxially grown on SrTiO3 substrate, with a SrRuO3 interlayer as bottom electrode, using two deposition methods for comparison: sol-gel and sputtering. Three different conductive materials (SrRuO3, Pt and ITO) have been deposited as top electrode. The objective was a detailed study of the electrical and ferroelectric properties of these MFM (metal-ferroelectric-metal) capacitors, with a particular investigation of the influence of elaboration conditions and electrode material on leakage currents and domain switching dynamics.Sputtered and sol-gel-derived PZT capacitors showed similar properties: Above a minimum workable thickness of about 100 nm for a 100 × 100 μm2 PZT capacitor, they showed low leakage current, high maximum relative permittivity (600 - 1300) and high remnant polarization (30 - 40 μC/cm2). The dominant leakage current mechanisms were identified by fitting the results, showing different contributions as a function of electric field. PFM (piezoresponse force microscopy) characterizations confirmed the existence of ferroelectric domains of opposite directions. Coercive field was found to be highly dependent on work frequency. Besides, imprint properties were found to be dependent on top electrode, annealing procedure and bottom electrode thickness.


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