Développements d'instrumentations lasers (QCL, DFG) dédiés à la métrologie d'espèces d'intérêt atmosphérique (CH₄, HONO)

par Rabih Maamary

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Weidong Chen.

Soutenue le 15-12-2014

à Dunkerque , dans le cadre de École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Villeneuve d'Ascq) , en partenariat avec Laboratoire de physico-chimie de l'atmosphère (Dunkerque, Nord) (laboratoire) , Syndicat mixte de la Côte d'Opale , Région Nord-Pas de Calais (Région) et de Laboratoire de PhysicoChimie de l'Atmosphère / LPCA (laboratoire) .

Le président du jury était Thérèse Huet.

Le jury était composé de Weidong Chen, Myriam Raybaut, Yao Veng Te.

Les rapporteurs étaient Aurore Vicet, Georges Durry.


  • Résumé

    Nous reportons dans ces travaux de thèse le développement de deux spectromètres à lasers fonctionnant dans la région spectrale du moyen infrarouge (2,78 µm et 8 µm) correspondant aux deux fenêtres atmosphériques pour la détection de traces de gaz. Le premier spectromètre, basé sur la génération de différence de fréquences (DFG) vers 2,78 µm, est couplé à un spectromètre utilisant un laser à cascade quantique (QCL) vers 8 µm dans une cellule multipassages. Ce montage croisé nous a permis de déterminer pour la première fois expérimentalement les intensités de 31 raies d’absorption les plus intenses de la branche Q de la bande fondamentale ν₁ de l’isomère trans de l’acide nitreux (trans-HONO), considéré comme espèce clé pour la capacité d'oxydation atmosphérique. Nous avons exploité le spectromètre à QCL lors d’une campagne de mesures ciblée sur la surveillance continue du méthane (CH₄) pendant le mois de janvier 2013 à Dunkerque. Les observations de la variation de la concentration du CH₄ ont été analysées à l'aide des paramètres météorologiques simultanément enregistrées. Face au besoin d’identification de ses sources d’émission, nous avons développé la technique IRLS (Isotope Ratio Laser Spectrometry) pour la mesure du taux isotopique de ¹³CH₄/¹²CH₄. Les résultats préliminaires sont présentés.

  • Titre traduit

    Developments of laser-based instrumentation (QCL, DFG) dedicated to optical monitoring of atmospheric species (CH₄, HONO)


  • Résumé

    I report in this PhD thesis on the development of two mid-infrared laser spectrometers, based on difference-frequency generation (DFG) and quantum cascade laser (QCL), for application to trace gas monitoring. The DFG spectrometer (2.78 µm) was coupled with the QCL spectrometer (8 µm) to simultaneously measure nitrous acid (HONO) absorption spectra of the v₁ and v₃ bands respectively. Such crossing measurements allow us to determine experimentally, for the first time, the line strengths of 31 absorption lines of the ν1 band of trans isomer of nitrous acid that significantly impacts the air quality and climate change because of its crucial role in the atmospheric oxidation capacity. The QCL spectrometer is also deployed for continuous monitoring of methane (CH₄) during January 2013 in Dunkirk. Methane concentration variation is analyzed with the help of the simultaneously recorded meteorological parameters. In order to identify the sources of CH₄ emission, I developed an Isotope Ratio Laser Spectrometry (IRLS) technique to measure the isotopic ratio of ¹³CH₄/¹²CH₄. Preliminary results are presented.


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