Ultrafast spectroscopy of 2D hybrid perovskites

par Katia Abdel Baki

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Emmanuelle Deleporte.

Le président du jury était Jacky Even.

Le jury était composé de Jacky Even, Pierre Gilliot, Catherine Schwob, Joël Leymarie, Jean-Sébastien Lauret.

Les rapporteurs étaient Pierre Gilliot, Catherine Schwob.

  • Titre traduit

    Spectroscopie ultrarapide des 2D pérovskites hybrides


  • Résumé

    Les pérovskites hybrides organiques-inorganiques ont attiré l'attention en raison de leurs applications potentielles dans des dispositifs optiques et plus récemment dans les dispositifs photovoltaïques. L'arrangement cristallin des pérovskites forme une structure en multi-puits quantiques dans laquelle les états excitoniques présentent une grande force d'oscillateur et une énergie de liaison importante, ce qui rend la réalisation de microcavités dans le régime de couplage fort possible à la température ambiante. Etant un matériau relativement nouveau, les pérovskites ont encore beaucoup de comportements qui ne sont pas bien compris et beaucoup de travail de recherche est nécessaire. Ce manuscrit est divisé en deux parties. Dans la première partie, la dynamique des excitons sur une pérovskite particulière (C6H5-C2H4-NH3)2PbI4 (PEPI) est étudiée à température ambiante par mesure de type pompe-sonde sous faible et fort régime d'excitation. Sous forte densité d'excitation, un processus de recombinaison Auger des excitons est présent. Une relaxation intrabande ultra-rapide a été observée. La deuxième partie du manuscrit est consacrée à l'étude de la microphotoluminescence à temperature ambiante de microcavités à base de PEPI à haut facteur de qualité. Des nouvelles pérovskites avec des propriétés optimisées (propriétés optiques d'émission, rugosité de surface et photostabilité) ont également été synthétisées.


  • Résumé

    The reason for choosing this thesis comes from the fact that in the near future,I would like to gain more knowledge and experience in scientific research and especially in the study of non linear effects in optical microcavities where new opportunities are opened and high efficient light sources could be exploited.In last ten years, an increasing number of studies are dedicated on hybrid organic-inorganic materials, due to the possibility of combining the properties both of inorganic(high mobility, electrical pumping, band engineering ) and of organic materials (low cost technology, high luminescence quantum yield at room temperature).In this context , organic-inorganic perovskites having a chemical formula (R-NH3)2MX4 where M is a metal, X halogen and R an organic chains presents a natural hybrid system . When deposited by spin coating, the molecules self-organize to form a multiple quantum wells structure. Because of the strong binding energy, optical features can be seen at room temperature. Moreover, such pervoskite presents great flexibility in their optical properties such that the spectral position of the excitonic transitions can be tailored by substituting different halides X, and the photoluminescence efficiency can be tailored by changing the organic part R. This kind of perovskites has been studied both for fundamental studies and for applications in optoelectronics. In order to increase the coupling between light and matter (exciton), perovskite has been inserted in planar microcavity and strong coupling regime has been achieved at room temperature. The strong coupling of light with exciton give rise to polariton quasi-particles, which have new properties not seen in either photons or excitons. In order to go further and have better study in stimulated scattering of polaritons in these microcavities ,a better understanding of the electronic structure as well as the excitonic interactions in these quantum wells are necessary due to the lack of information on the dynamic and on the carrier interaction of these structures. In order to study the hybrid polaritons, it will be first necessary to improve the knowledge about the relaxation in the perovskite layers. So, ultrafast pump-probe experiments will be performed on hybrid microcavities, and also on perovskite layers.


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