Structure et propriétés de carbones anisotropes par une approche couplant analyse d’image et simulation atomistique

Structure and properties of anisotropic carbons by an approach coupling image analysis and atomistic simulation

• Auteur / Autrice : Baptiste Farbos
• Direction : Gérard Louis Vignoles, Jean-Marc Leyssale, Jean-Pierre Da Costa
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physico-Chimie de la Matière Condensée
• Date : Soutenance le 02/12/2014
• Etablissement(s) : Bordeaux
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences chimiques (Talence, Gironde ; 1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : Etablissement d'accueil : Université Bordeaux-I (1971-2013)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire des Composites Thermostructuraux (Bordeaux) - Laboratoire de l'intégration du matériau au système (Talence, Gironde)
• Jury : Président / Présidente : Marc Monthioux
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Jean-Marc Leyssale, Jean-Pierre Da Costa, Marc Monthioux, Pascaline Pré, Benoît Coasne, Laurent Pizzagalli
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Pascaline Pré, Benoît Coasne

Mots clés

Mots clés contrôlés

Solides -- Propriétés thermiques

Élasticité

Infographie

Graphène

Mots clés libres

Pyrocarbone

Graphène polycristallin

Graphite nucléaire

Analyse/synthèse d’image

Modélisation moléculaire

Simulation atomistique

Module de Young

Conductivité thermique

Pyrocarbon

Polycrystalline graphene

Nuclear graphite

Image analysis/synthesis

Molecular modeling

Atomistic simulation

Young’s modulus

Thermal conductivity

Résumé

Des techniques combinées d'analyse/synthèse d'images et de simulation atomistique ont permis d’étudier la nanostructure/-texture de matériaux carbonés anisotropes et denses de type pyrocarbone (PyC) laminaire hautement texturé. Des représentations atomiques d’un PyC laminaire rugueux tel que préparé (AP) ainsi que d’un PyC laminaire régénéré AP et après plusieurs traitements thermiques (HT) ont été reconstruites pour mieux caractériser ces matériaux. Ces modèles comportent des domaines graphéniques de quelques nanomètres, joints entre eux par des lignes de défauts formées de paires de cycles à 5 et 7 carbones dans le plan et par des dislocations vis et des atomes tétravalents entre les plans. Les modèles les plus ordonnés ont des domaines plus étendus et un plus faible taux de connexions inter-plan. Les propriétés mécaniques et thermiques prédites à partir de ces modèles sont proches de celles du graphite et augmentent avec la cohérence intra-plan et la densité de connexions inter-plans. Des modèles de graphène polycristallins ont aussi été générés. Ils sont apparus, du point de vue structural et des propriétés mécaniques, très proches des feuillets de carbones des PyCs. Ils ont permis d'étudier la réorganisation structurale se produisant au cours du HT : formation de lignes de défauts, réparation de lacunes, … Il s'agit d'un premier pas vers l'étude de la graphitation des PyCs. La méthode de reconstruction a enfin été adaptée à l'étude de l'évolution structurale d'un graphite au cours de son irradiation par les électrons. Cela a permis d'observer à l'échelle atomique la création et la propagation des défauts au cours de l'irradiation.

Combined images analysis/synthesis techniques and atomistic simulation methods have allowed studying the nanostructure/-texture of anisotropic dense carbons of the highly textured laminar pyrocarbon (PyC) type.Atomic representations of an as-prepared (AP) rough laminar PyC as well as a regenerative laminar PyC AP and after several heat treatments (HT) were reconstructed to better characterize these materials.The models contain nanosized graphene domains connected between them by line defects formed by pairs of rings with 5 and 7 carbons inside layers and by screw dislocations and fourfold atoms between layers. The most ordered models have larger domains and a lower percentage of connections between the layers.Mechanical and thermal properties predicted from these models are close to those of graphite and increase with the coherence inside layers and the density of connections between layers.Models of polycrystalline graphene were also generated, showing structure and mechanical properties very close to those of the carbon layers extracted from PyCs. The structural reorganization occurring during the HT of such materials was studied: thinning of line defects and vacancy healing were observed. This represents a first step towards the study of the graphitization of PyCs.The reconstruction method was eventually adapted to study the structural evolution of a nuclear-grade graphite during its irradiation by electrons, allowing us to observe how defects are created and propagate during irradiation.