Natural attenuation of crude oil in the La Crau aquifer

par Violaine Ponsin

Thèse de doctorat en Chimie de l'Environnement

Sous la direction de Patrick Höhener.

Soutenue le 06-11-2014

à Aix-Marseille , dans le cadre de Ecole Doctorale Sciences de l'Environnement (Marseille) .

Le président du jury était Olivier Atteia.

Le jury était composé de Pierre Doumenq.

Les rapporteurs étaient Daniel Hunkeler, Alain Bourg.


  • Résumé

    Le 7 août 2009, un pipeline transportant du pétrole brut s'est rompu, provoquant le déversement de 5100 m3 de brut sur 5 hectares de la Réserve Naturelle des Coussouls de Crau. Le pétrole a atteint l'aquifère et a formé un LNAPL qui alimente un panache de polluants dissous, dont le benzène, composé cible car toxique. Cette étude vise à montrer que la biodégradation du pétrole (biostimulation ou atténuation naturelle), en particulier des composés dissous, est une mesure efficace de gestion à long terme des risques pour la ressource en eau. Une première étude en microcosmes a montré la biodégradation, même dans les conditions les plus réductrices, des composés cibles dont le benzène. Cette étude a confirmé que la disponibilité en oxydant est un facteur limitant et que le phosphate est un levier puissant pour stimuler la croissance bactérienne. Une seconde étude sur site a prouvé la faisabilité de la biostimulation par injection de nitrate et de phosphate dans la nappe et son efficacité pour l'abattement des concentrations en polluants dissous. L'utilisation du radon comme traceur pour estimer la saturation en pétrole dans l'aquifère a été évaluée dans une troisième étude. La facilité de mise en oeuvre de la méthode ainsi que les résultats offrent des perspectives intéressantes pour l'optimisation des systèmes de pompage-écrémage sur des sites ayant un NAPL. Une dernière étude portant sur la mise en place des processus d'oxydoréduction et de dégradation sur site a montré une évolution rapide des conditions après l'accident, traduisant un environnement favorable à l'atténuation naturelle. La dégradation in situ du benzène a été mise en évidence via des mesures isotopiques.


  • Résumé

    On August 7, 2009 a pipeline transporting crude oil broke in the heart of the Nature Reserve of Coussouls de Crau, and 5,100 m3 of oil were spilled over 5 hectares. Oil infiltrated through the subsurface and reached the most important regional aquifer where it formed a LNAPL that created a plume of dissolved compounds. Among these compounds, benzene is of particular concern because of its toxicity and high solubility. This thesis aims at showing that biodegradation of crude oil, especially of dissolved compounds, is a good option for long-term management of risks for the water resource. A first study in microcosms demonstrated biodegradation of targeted compounds, including benzene, even under the most reducing conditions. This study also revealed that the availability of electrons acceptors was a limiting factor and that phosphate was a powerful lever to stimulate bacterial growth. An on-site study proved the feasibility of biostimulation by nitrate and phosphate injection in the aquifer and showed that biostimulation was efficient to reduce concentrations of dissolved compounds. Naturally occurring radon was used as a tracer to estimate oil saturation in the saturated zone in a third study. The ease of implementation of this method and the results offer interesting perspectives to optimize the yield of pump-and-skim systems in LNAPL-contaminated sites. The last study focused on the implementation of redox processes and degradation in the saturated zone after the spill. This study showed that processes quickly evolved and that conditions were favorable to natural attenuation. In situ benzene degradation was proven by the measurements of stable isotopes of carbon.


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