Second harmonic generation of three-fold symmetry gold nanoparticles : measurements and modelling

par Thanh Ngoc Nguyen

Thèse de doctorat en Optique et nanotechnologies

Sous la direction de Timothée Toury et de Alexandre Vial.

Soutenue en 2013

à Troyes , dans le cadre de Ecole doctorale Sciences pour l'Ingénieur (Troyes, Aube) .

mots clés

• Nanoparticules d'or
• Optique non linéaire
• Génération de second harmonique
• Résonance plasmonique de surface
• Lithographie par faisceau d'électrons
• Symétrie

Titre traduit

Mesure et modélisation de la génération de seconde harmonique de nanoparticules d'or de symétrie d'ordre 3

Résumé

We made metallic nanoparticles with C3v symmetry properties of 160 nm typical size. Although they are made only with gold, their non centrosymmetrical shape permit second harmonic generation. Their size has been optimized for plasmon resonance and non linear response. Gold nanostars have been made by electron beam lithography. The inter-distance is sufficiently large to allow collecting the SHG emission of individual particle. The effective χ(2) values of nanostars (44 pm/V off-resonance second order susceptibility, 480 pm/V at resonance), triangles (33 pm/V offresonance, 370 pm/V) and cylinders (7 pm/V off-resonance, 25 pm/V at resonance) point out the leading role of contour shape for significant efficiencies. The SHG response has been precisely assessed with a polarization analysis. We developed several models for the SHG response in which the nonlinear induced dipoles sources are located at the tip of star arms. The (exact or approximative) symmetry and the size of the star were taken into account. Our models show a very good agreement with experimental results. Efficiency of SHG has been measured according to pump wavelength

Résumé

Nous avons fabriqué des nanoparticules métalliques de symétrie C3v d’une taille caractéristique de 160 nm. Bien qu’exclusivement en or, leur forme non centrosymétrique permet la génération de seconde harmonique. Leur taille a été déterminée pour profiter de la résonance plasmon et, simultanément, d’optimiser leur réponse non linéaire. Des nano-étoiles avec cette symétrie ont été fabriquées par lithographie à faisceau d’électrons. La distance entre deux nano-étoiles est suffisamment grande pour collecter l’émission SHG de particule individuelle. Les χ(2) effectifs de nano-étoiles (44 pm/V hors résonance, 580 pm/V à résonance), de triangles (33 pm/V hors résonance, 370 pm/V à résonance) ainsi que de cylindres (7 pm/V hors résonance, 25 pm/V à résonance) montrent le rôle important de la forme du contour de la nanoparticule dans l'efficacité de SHG. Une analyse en polarisation a permis de caractériser précisément la réponse SHG. Plusieurs modèles dans lesquels des dipôles non linéaires sont situés à l’extrémité de chaque branche d’étoile ont été développés. La symétrie (exacte ou approchée) y est incluse, ainsi que l’incidence de la taille de l’étoile. Ces modèles sont en très bon accord avec les résultats expérimentaux. L’efficacité de la SHG en fonction de la longueur d’onde a été étudiée