Matrice de diffusion en interaction de configuration : résonances orbitalaires et électronique moléculaire quantique

par Mathilde Portais

Thèse de doctorat en Physicochimie théorique

Sous la direction de Christian Joachim.

Soutenue en 2013

à Toulouse 3 .


  • Résumé

    La miniaturisation des circuits électroniques, qui pourraient à terme être réalisés par une seule molécule placée entre des électrodes, tout comme l'amélioration des techniques expérimentales pour mesurer le courant dans une jonction moléculaire, nous oblige à développer des techniques de calcul du courant tunnel et de ses variations toujours plus précises. Nous développons dans cette thèse une méthode de calcul multi-électronique du coefficient de transmission qui est en fait une généralisation de la méthode mono-électronique ESQC. Celle-ci repose sur l'écriture de la matrice de diffusion de la jonction moléculaire dans une base de configurations à m+1 particules: 1 particule incidente, et m électrons localisés, mais non figés, sur la molécule. Cette méthode, nommée CI-ESQC, est par la suite utilisée pour comprendre les mécanismes multi-électroniques de transfert de charges dans la jonction tunnel aux énergies résonantes. Dans la suite, les interférences entre plusieurs résonances sont étudiées, de même que la décroissance du coefficient de transmission avec la longueur d'un fil moléculaire contenu dans la jonction. Finalement la méthode est appliquée à une jonction moléculaire susceptible de réaliser des portes logiques contrôlées en fréquence.

  • Titre traduit

    Configuration interaction scattering matrix : orbital resonances and quantum molecular electronics


  • Résumé

    The miniaturization of electronic circuits, which could ultimately be carried out by a single molecule placed between electrodes, as well as the improvement of experimental techniques for measuring current through a molecular junction, requires to develop increasingly accurate techniques for calculating the tunnelling current and its variations. In this thesis, we develop a multi-electronic calculation method of the transmission coefficient which is actually a generalization of the one-electron ESQC method. This procedure is based on the scattering matrix of the molecular junction written in a basis set of m+1 particles configurations: one incident particle, and m electrons localized, but not frozen, on the molecule. This method, named CI-ESQC, is then used to figure out the multi-particles mechanisms of charge transfer in the tunnel junction for resonant energies. Next, interferences between several resonances are studied, as well as the decay of the transmission coefficient with the length of a molecular wire in the junction. Finally the method is applied to a molecular junction likely to carry out frequency controlled logic gates.

Autre version

Cette thèse a donné lieu à une publication en 2014 par [CCSD] [diffusion/distribution] à Villeurbanne

Matrice de diffusion en interaction de configuration : résonances orbitalaires et électronique moléculaire quantique

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Informations

  • Détails : 1 vol. (180 p.)
  • Annexes : Bibliogr. en fin de chapitres

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