Élaboration d'une base de données radiatives pour des plasmas de type CwHxOyNz et application au transfert radiatif pour des mélanges air, CO2 et CO-H2

par Tommy Billoux

Thèse de doctorat en Ingénierie des plasmas

Sous la direction de Alain Gleizes et de Yann Cressault.

Soutenue en 2013

à Toulouse 3 .


  • Résumé

    La simulation des propriétés radiatives d'un milieu plasma nécessite la mise en place d'une base de données spectroscopiques. L'objectif de cette thèse consiste en la mise en place d'outils de base permettant d'appréhender une large variété d'applications. Celles-ci font intervenir des mélanges de type CO2 (disjoncteurs basse tension), d'air à haute pression (torches ICP), des mélanges CO/H2 (création de gaz de synthèse par la gazéification de biomasse). Enfin la modélisation de rentrées atmosphériques (Terre, Mars, Vénus, Titan) implique des mélanges de type CwHxOyNz. La modélisation des procédés industriels nécessite l'implémentation des échanges radiatifs dans les modèles de simulations magnétohydrodynamiques par des méthodes d'approximation de l'équation du transfert radiatif telles que l'approximation du coefficient d'émission nette (CEN) ou les méthodes des coefficients moyens d'absorption par intervalle de fréquences. De plus nous souhaitions développer un outil nécessaire à la caractérisation de mesures expérimentales par comparaison avec les spectres théoriques simulés à l'aide de notre code de calcul afin d'estimer ou confirmer les mesures expérimentales de températures et de densités, caractériser les espèces présentes, la contamination du milieu. Nous avons ainsi mis en place un algorithme permettant de calculer les spectres d'émission et d'absorption à l'équilibre thermodynamique local (ETL) pour tout type de mélanges CwHxOyNz. La base de données a été étendue à une large gamme de température (300-30kK) et de pressions (1atm-100 bar) afin de d'appréhender de nombreuses applications. Nous avons pris en compte selon une approche " line by line " les divers phénomènes radiatifs mis en jeu dans un plasma afin de traiter de façon précise le recouvrement des raies et du continuum. Le calcul des spectres de raies et du continuum atomiques a été développé en se basant sur des travaux déjà réalisés au sein de l'équipe. Les raies atomiques ont été calculées à l'aide des niveaux d'énergie et forces d'oscillateurs tirées de la littérature décrivant 22276 raies (C,C+,C2+,C3+,N,N+,N2+,N3+,O,O+,O2+,O3+,H). Le continuum atomique a été calculé à l'aide de formules analytiques décrivant transitions lié-libre (photodétachement, photoionisation) et libre-libre (bresstrahlung-inverse). Le continuum moléculaire a été modélisé à partir de sections efficaces expérimentale de photodissociation et photoionisation issues de la littérature. Nous avons pris en compte 46 systèmes électroniques pour les 12 molécules diatomiques majoritaires : OH, CH, CH+, H2, CO, CO+, C2, O2, NO, CN, N2, N2+. Les spectres moléculaires diatomiques ont été calculés à l'aide de constantes spectroscopiques basées sur la résolution des hamiltoniens moléculaires. Nous avons mis en place une méthode de calcul des probabilités de transition dans le cas de molécules hydrogénées afin de prendre en compte la dépendance rotationnelle des probabilités de transitions dans le cas de molécules hydrogénées. 18 molécules polyatomiques (dont CO2 et H2O) ont été prises en compte à l'aide de bases de données en libre accès dans la littérature. Nous présentons dans ce travail les résultats obtenus pour des mélanges d'air, de CO2 et CO/H2 (en proportions variables) dans le cas de l'approximation du coefficient d'émission nette. Une étude qualitative à l'aide d'une modèle simplifié de transfert radiatif unidimensionnel est présentée afin de discuter de l'influence du rayonnement moléculaire pour différentes configurations de plasma. Enfin, à l'aide de ce modèle, nous discuterons de la validité de l'approximation du coefficient nette pour estimer la divergence du flux dans les modèles.

  • Titre traduit

    Elaboration of a spectroscopic database for CwHxOyNz plasmas and application to the radiative transfert for air, CO2 et CO-H2 plasmas


  • Résumé

    The calculation of the radiative properties of plasma requires the elaboration of a spectroscopic database. The objective of this thesis consists on one hand, to establish a spectroscopic database for various molecular plasmas and on the other hand, to use partially this database for the calculation of terms of radiative power in thermal plasmas created by electric arcs. These calculations concern plasmas containing elements C, H, O and N, covering a wide variety of applications relative to CO2 mixtures (high voltage circuit breakers, atmospheric re-entry), air at various pressures (plasma torches), CO/H2 mixtures (creation of synthesis gas by the gasification of biomass). An additional, but important objective of our work was to develop a tool necessary for the experimental characterization of plasmas, by comparison of the observations with the theoretical spectra calculated with our algorithm, to estimate or validate the deduced temperature and densities. We have elaborated an algorithm allowing the calculation of the emission and absorption spectra under the assumption of local thermodynamic equilibrium (LTE) for various mixtures of CwHxOyNz. The database was extended to a wide range of temperatures (300-30kK) and pressures (1bar-100 bar) to investigate numerous applications. We took into account using a "line by line" method the whole radiative phenomena involved in a plasma to treat accurately the lines and the continuum. The calculation of the line and continuum spectra was developed using previous works developed in the team. The atomic lines were calculated using the energy levels oscillator strengths extracted from the literature concerning 22276 lines (C, C+, C2+, C3+, N, N+, N2+, N3+, O, O+, O2+, O3+, H). The atomic continuum was calculated by analytical formulae describing the bound-free (photodetachment, photoionization) and free-free (Bremsstrahlung) transition. The molecular continuum was modeled from experimental cross-sections of photodissociation and photoionization extracted from literature. The most important contribution of this work concerned the calculation of molecular spectra. We took into account 46 electronic systems for the 12 diatomic molecules : OH, CH, CH+, H2, CO, CO+, C2, O2, NO, CN, N2, N2+. The diatomic molecular spectra were calculated by means of spectroscopic constants based on the resolution of the molecular Hamiltonians. We have developed a method for the calculation of the transition probabilities in the case of hydrogen molecules to take into account the rotational dependence of the transition probabilities. Our results were systematically compared with the literature. Finally 18 polyatomic molecules (including CO2 and H2O) were described by using some free access databases. Physical modeling of industrial processes concerning electric arcs requires som approximated procedures to solve the radiative transfer equation such as the Net Emission Coefficient or the mean absorption coefficient approximation. We present the results obtained for air, CO2 and CO/H2 mixtures at various pressures and proportions in the case of the approximation of the net emission coefficient. Finally, we propose a qualitative study of the influence of the molecular radiation by means of a simplified one-dimensional model of the radiative transfer for various configurations of plasma. If the temperature in the hot regions exceeds 10 000K, the molecular influence on the radiative transfer is rather low. However, for colder plasmas at the boundary between thermal plasmas and combustion, the presence of molecules is essential and we highlighted their low-temperature important influence through the infrared brilliance.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (226 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 181-199

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  • Bibliothèque : Université Paul Sabatier. Bibliothèque universitaire de sciences.
  • Non disponible pour le PEB
  • Cote : 2013 TOU3 0153
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