Vaporeformage catalytique du méthane : amélioration de la production et de la sélectivité en hydrogène par absorption in situ du CO2 produit

par Moisés Rômolos Cesário

Thèse de doctorat en Chimie des matériaux

Sous la direction de Claire Courson et de Dulce Maria de Araùjo Melo.

Le président du jury était Alain Kiennemann.

Le jury était composé de Benoit Louis, Braúlio Silvia Barros.

Les rapporteurs étaient Elson Longo, Ofélia de Queiroz Fernandes Araújo.


  • Résumé

    La thèse étudie le vaporeformage catalytique du méthane avec captage de CO2. Les catalyseurs bi-fonctionnels choisis se composent de nickel, efficace en vaporeformage, de CaO pour la sorption de CO2 et d'aluminate de calcium (Ca12Al14O33) pour permettre une bonne dispersion du métal et de CaO. La méthode de synthèse privilégiée était la méthode d’autocombustion assisté par microondes. Le rapport Ca/Al a été optimisé et un large excès de CaO est nécessaire (75%CaO ; 25%Ca12Al14O33) pour la sorption de CO2. Le reformage du méthane est total dès 650 °C (H2O/CH4 de 1 ou 3) et la sélectivité en hydrogène de 100% durant 7h ou 16h selon les conditions opérationnelles, validant le concept de vaporeformage du méthane assisté par l'absorption de CO2.

  • Titre traduit

    Catalytic steam reforming of methane : production and selectivity optimization in hydrogen by in situ sorption of produced CO2


  • Résumé

    This thesis investigates the catalytic steam reforming of methane with CO2 capture. The selected bi-functional catalysts consist of nickel, effective in steam reforming, CaO for sorption of CO2, and calcium aluminate (Ca12Al14O33) to allow good dispersion of metal and CaO. The synthesis method privileged was microwave assisted self-combustion. The Ca/Al ratio was optimized and a large excess of CaO is required (75% CaO, 25% Ca12Al14O33) for the sorption of CO2. Reforming of methane at 650 °C is total (H2O/CH4 1 or 3) and the hydrogen selectivity of 100% during 7h or 16 h according to operational conditions, validating the concept of steam methane reforming with CO2 sorption.


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