Synthesis and nanostructuring modulations of self-assembled dynamic covalent amphiphiles

par Stefano Zanirati

Thèse de doctorat en Chimie moléculaire-chimie supramoléculaire

Sous la direction de Nicolas Giuseppone.

Soutenue le 13-12-2013

à Strasbourg , dans le cadre de École doctorale Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....) , en partenariat avec Institut Charles Sadron (Strasbourg) (laboratoire) .

Le président du jury était Rachid Baati.

Le jury était composé de Eric Buhler.

Les rapporteurs étaient Mihai Barboiu, Teodor Silviu Balaban.

  • Titre traduit

    Synthèse et nano-modulations d'amphiphiles dynamiques auto-assemblés


  • Résumé

    Contrôler les forces supramoléculaires et chirales a toujours été un défi pour la communauté scientifique. Dynablocks sont amphiphile basés sur des liaisons covalentes réversibles (imine) qui, dans l’eau, s’auto–assemblent en mésophases. Avec un nouveaux aldéhydes chargés et avec divers types d'amines (pKa et chaînes de PEG variables) dynablocks chargées ont été utilisés pour ajuster les surfaces micellaires (inversion noyau/coquille). Nous avons également étudié les propriétésd'auto-réplication (autopoiesis) et leur intérêt pour les premiers réplicateurs de la Terre prébiotique. Dynablocks non chargés ont plutôt été utilisés pour l'étude des structures à haute concentration et pour l’amplification chirale. Dans ce dernier,peptides amphiphiles dynablocks agissaient comme gelators avec une matrice formée d’un réseau 3D entrelacé. Une torsion supramoléculaire a été observée et une amplification chirale au niveau de la morphologie des structures a pu être détectée par AFM et TEM.


  • Résumé

    Taking the control over supramolecular and chiral forces has always been a challenge for the scientific community. Dynablocks are amphiphiles based on reversible imine covalent bond that, in water, self-assemble in mesophases. With a new charged aldehyde, charged dynablocks were used to tune the surface of the assemblies directing the charged heads inward or outward, changing the PEG units and the pKa of the amines. Moreover, we continued the study on focusing the interest on self-replicating properties (autopoiesis), topic that provides insights for the first replicators that could have appeared in the prebiotic Earth. Non-charged dynablocks were instead employed for the study of structures in high concentration and for chiral amplification. In this latter, peptide amphiphilic dynablocks acted as gelators with a typical 3D intertwined network matrix. A supramolecular twist was observed and a chiral amplification in the structures morphologies was detected in AFM and TEM pictures.

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