Integrated processes for removal of persistent organic pollutants : soil washing and electrochemical advanced oxidation processes combined to a possible biological post-treatment

par Emmanuel Mousset

Thèse de doctorat en Sciences et Techniques de l'Environnement

Sous la direction de Mehmet Ali Oturan.

Soutenue le 02-12-2013

à Paris Est en cotutelle avec l'Università degli studi (Cassino, Italie) , dans le cadre de École doctorale Sciences, Ingénierie et Environnement (Champs-sur-Marne, Seine-et-Marne ; 2010-2015) , en partenariat avec Laboratoire Géomatériaux et Environnement (Champs-sur-Marne, Seine-et-Marne) (laboratoire) et de Laboratoire Géomatériaux et Environnement / LGE (laboratoire) .

Le président du jury était Gilles Guibaud.

Le jury était composé de Mehmet Ali Oturan, Eric Van Hullebusch, Giovanni Esposito, Piet N. L. Lens.

Les rapporteurs étaient Joseph De Laat, Marie-Odile Nicolas-Simonnot.

  • Titre traduit

    Procédés intégrés pour l'élimination des polluants organiques persistants : lavages de sol et procédés d'oxydation avancée électrochimiques combinés à un possible post-traitement biologique


  • Résumé

    Les sols contaminés par les polluants organiques hydrophobes tels que les Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques (HAPs) constituent un problème majeur puisqu'ils sont difficilement éliminés et leurs impacts toxicologiques restent significatifs. Comme alternative aux procédés thermiques et physiques traditionnels, les procédés de lavages de sol in situ et ex situ apparaissent être une solution envisageable et efficace et particulièrement pour les fortes pollutions. Cependant, le traitement des solutions fortement chargées de lavages de sol est une autre barrière à surmonter. Une nouvelle approche combinée est proposée pour répondre à ce problème: les procédés de lavages de sol in situ/ex situ combinés à un Procédé Electrochimique d'Oxydation Avancée Electrochimique (PEOA) avec possibilité de recirculer l'effluent (pour réutiliser l'agent extractant) et/ou de combiner avec un post-traitement biologique (pour minimiser le coût énergétique).L'efficacité d'extraction de l'agent extractant tel que l'hydroxypropyl-beta-cyclodextrine (HPCD) est comparé au traditionnel tensioactif non-ionique dénommé Tween 80, dans les solutions synthétiques et réelles de lavages de sol. Une nouvelle méthode sensible d'analyse du Tween 80, basée sur la fluorescence, est développée pour suivre l'oxydation du Tween 80. Deux PEOAs sont comparés : l'électro-Fenton (EF) et l'oxydation anodique (OA). Les anodes de platine (Pt) (dans le procédé EF) et de diamant dopés au bore (BDD) (dans les deux procédés) sont respectivement utilisées pour étudier la recirculation des effluents et la possibilité d'une combinaison avec un post-traitement biologique. Concernant la réutilisation des agents extractants, l'évolution de la biodégradabilité des solutions et l'énergie consommée (en kWh (kg COT)-1) pendant les PEAOs testés, l'HPCD est trouvée être plus avantageuse que le Tween 80. En revanche, en terme d'efficacité d'extraction, de coût des agents extractants et d'impact sur la respirométrie du sol, le Tween 80 paraît être plus avantageux. En prenant en compte tous ces avantages et inconvénients, le Tween 80 pourrait être retenu comme la meilleure solution


  • Résumé

    Soils contaminated by hydrophobic organic pollutants like polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) are a common concern since they are extremely difficult to remove and their potential toxicological impacts are significant. As an alternative to traditional thermal or physical treatments, soil washing and soil flushing processes appear to be conceivable and efficient approaches, especially for higher level of pollution. However, the treatment of highly loaded soil washing/flushing solutions is another challenge to overcome. In that way, a new integrated approach is suggested: soil washing/flushing processes combined to an electrochemical advanced oxidation process (EAOP) in a combination with a recirculation loop (to save extracting agents) and/or a biological post-treatment step (to minimize energy cost).Extraction efficiency of the extracting agent like hydroxypropyl-beta-cyclodextrin (HPCD) is compared to the traditional non-ionic surfactant Tween 80 in synthetic and real soil washing solutions. A new simple fluorescent sensitive and selective quantification method is developed to monitor Tween 80 oxidation. Two EAOPs were compared: electro-Fenton (EF) and anodic oxidation (AO). Platinum (Pt) (in EF process) and boron doped diamond (BDD) (in both treatment) anodes are the respective electrodes employed to recycle effluents and to consider a biological post-treatment, respectively. Regarding the extracting agent recovery, the biodegradability evolution of effluent and the energy consumption (in kWh (kgTOC)-1) during EAOP, HPCD is more advantageous than Tween 80. However, in terms of extraction efficiency, costs of extracting agents and impact on soil respirometry, Tween 80 is much more efficient. By considering all these advantages and drawbacks, Tween 80 could still appear to be the best option


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