Surface Plasmon modes revealed by fast electron based spectroscopies : from simple model to complex

par Arthur Losquin

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Mathieu Kociak.

Soutenue le 25-10-2013

à Paris 11 , dans le cadre de École doctorale Physique de la région parisienne (....-2013) , en partenariat avec Laboratoire de physique des solides (Orsay, Essonne) (laboratoire) et de Laboratoire de Physique des Solides (laboratoire) .

Le président du jury était Jean-Pierre Hermier.

Le jury était composé de Mathieu Kociak, Jean-Pierre Hermier, Rémi Carminati, Michel Bosman, Luc Henrard, Carsten Rockstuhl.

Les rapporteurs étaient Rémi Carminati, Michel Bosman.

  • Titre traduit

    Modes propres plasmon de surface révélés par spectroscopies d'électrons rapides : de systèmes modèles simples vers des systèmes complexes


  • Résumé

    Les plasmons de surface (SP) sont des excitations mêlant électrons et photons localisées aux surfaceset interfaces métalliques. On peut les voir classiquement comme les modes électromagnétiquespropres d’un ensemble constitué d’un métal et d’un diélectrique. Cette thèse se base sur la capacitéofferte par les techniques de spectroscopie utilisant des électrons rapides disponibles dans un microscopeélectronique à balayage en transmission (STEM), de cartographier, dans une large gammespectrale et avec une résolution spatiale nanométrique, les modes propres SP. Une telle capacitéa été démontrée séparément, durant ces dernières années, par des expériences de spectroscopie depertes d’énergie d’électrons (EELS), qui mesurent l’énergie perdue par des électrons rapides intéragissantavec un échantillon, et de cathodoluminescence (CL), qui mesurent l’énergie réémisepar l’échantillon par l’intermédiaire de photons, toutes deux résolues spatialement. Dans le cas del’EELS, ces résultats expérimentaux sont aujourd’hui interprétables à l’aide d’analyses théoriquesconvaincantes tendant à prouver que la quantité mesurée dans une telle expérience peut être interprétéede façon sûre en terme de modes propres de surface de l’échantillon. Afin d’élargir une telleinterprétation aux techniques de spectroscopies utilisant des électrons rapides en général, j’ai effectuédes expériences combinées d’EELS et de CL résolues spatialement sur une nanoparticle uniquesimple (un nanoprisme d’or). J’ai montré que les résultats offerts par ces deux techniques présententde fortes similitudes mais également de légères différences, ce qui est confirmé par des simulationsnumériques. J’ai étendu l’analyse théorique du signal EELS au signal CL, et ai montré que la CLcartographie, tout comme l’EELS, les modes de surface radiatifs du sytème, mais avec des propriétésspectrales légèrement différentes. Ce travail constitue une preuve de principe clarifiant les quantitésmesurées en EELS et CL sur des systèmes métal-dielectriques. Ces dernières sont démontrées êtrerespectivement des équivalents nanométriques des spectroscopies d’extinction et de diffusion de lalumière. Basé sur cette interprétation, j’ai utilisé l’EELS pour dévoiler les modes propres SP demilieux métalliques aléatoires (dans notre cas, des films semicontinus métalliques avant le seuil depercolation). Ces modes propres constituent une problématique de longue date dans le domainede la nanooptique. J’ai directement identifié ces modes par des mesures et le traitement de leursrésultats. J’ai complètement caractérisé ces modes propres via les variations spatiales de l’intensitéliée à leur champ électrique, une énergie propre et un taux de relaxation. Ce faisant, j’ai montré quela géométrie fractale du milieu, dont la prédominance croit au fur et à mesure que l’on s’approchede la percolation, est responsable de l’existence de modes propres de type aléatoire à basse énergie.


  • Résumé

    Surface Plasmons (SP) are elementary excitations mixing electrons and photons at metal surfaces,which can be seen in a classical electrodynamics framework as electromagnetic surface eigenmodesof a metal-dielectric system. The present work bases on the ability of mapping SP eigenmodes withnanometric spatial resolution over a broad spectral range using spatially resolved fast electron basedspectroscopies in a Scanning Transmission Electron Microscope (STEM). Such an ability has beenseparately demonstrated during the last few years by many spatially resolved experiments of ElectronEnergy Loss Spectroscopy (EELS), which measures the energy lost by fast electrons interactingwith the sample, and CathodoLuminescence (CL), which measures the energy released by subsequentlyemitted photons. In the case of EELS, the experimental results are today well accountedfor by strong theory elements which tend to show that the quantity measured in an experiment canbe safely interpreted in terms of the surface eigenmodes of the sample. In order to broaden thisinterpretation to fast electron based spectroscopies in general, I have performed combined spatiallyresolved EELS and CL experiments on a simple single nanoparticle (a gold nanoprism). I have shownthat EELS and CL results bear strong similarities but also slight differences, which is confirmed bynumerical simulations. I have extended the theoretical analysis of EELS to CL to show that CLmaps equally well than EELS the radiative surface eigenmodes, yet with slightly different spectralfeatures. This work is a proof of principle clarifiying the quantities measured in EELS and CL,which are shown to be respectively some nanometric equivalent of extinction and scattering spectroscopieswhen applied to metal-dielectric systems. Based on this interpretation, I have applied EELSto reveal the SP eigenmodes of random metallic media (in our case, semicontinuous metal films beforethe percolation threshold). These SP eigenmodes constitute a long standing issue in nanooptics.I have directly identified the eigenmodes from measurements and data processing. I havefully characterized these eigenmodes experimentally through an electric field intensity pattern, aneigenenergy and a relaxation rate. Doing so, I have shown that the fractal geometry of the medium,which grows towards the percolation, induces random-like eigenmodes in the system at low energies.Keywords: Surface plasmons, fast electron based spectroscopies, scanning transmission electronmicroscopy, disordered media


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